Su padre, Iván Pitoëff, había dejado las oficinas del comercio familiar par reinvertir parte de los beneficios en empresas teatrales.
En enero de 1922, los Pitoëff dejan Ginebra por París, donde trabajan con Jacques Hébertot en la Comédie des Champs-Elysées.
Después de una gira por Europa en 1926, estará un año en el Théâtre des Mathurins, dirigido por René Saunier.
En octubre de 1934, es nombrado director del Théâtre des Mathurins, puesto que ocupará hasta 1939.
Una parte importante de su repertorio estaba dedicaba a los autores extranjeros como Chéjov, Ibsen, Shaw, Strindberg, Tagore, Pirandello, Synge, Tolstoi, Shakespeare.
Se preocupaba por la nueva dramaturgia francesa, estrenando obras de Anouilh, Duhamel, Paul Claudel y Maeterlinck.
Aunque Georges Pitoëff destacó como actor, su acento ruso le impidió entrar en la compañía de la Comédie Française.
Aunque la gestión financiera no fuera su punto fuerte, reflexionó sobre el funcionamiento y la financiación de los teatros, reclamando una mayor implicación del Estado.