En 1886 Younghusband dejó su regimiento e inició sus exploraciones como miembro de la misión que el Gobierno colonial indio envió a Manchuria.

Consiguió ampliar grandemente el conocimiento geográfico y geológico de la zona, así como proporcionar nueva e importante información al servicio geodésico del Gobierno inglés en la India.

Tras este primer viaje, realizó una nueva expedición a la vecina meseta del Pamir en 1889 con una pequeña escolta de gurkhas.

Mientras estaba acampado en un remoto lugar de Hunza, Younghusband recibió a un mensajero que le traía una invitación a cenar con el capitán Gromchevsky, su homólogo ruso en el "Gran Juego", la rivalidad entre rusos e ingleses por el control de Asia Central.

Tras su encuentro, Gromchevsky reanudó su camino en dirección a Kashmir, mientras que Younghusband continuó con su exploración de Hunza.

Tras este destino, fue sucesivamente enviado como agente u oficial político en varios principados de la zona.

La misión se convirtió de facto en una invasión en toda regla, y tras varios combates las tropas británicas ocuparon Lhasa, lo que dio como resultado el Tratado Anglotibetano de 1904 y la huida del XIII Dalai Lama a Mongolia, que permaneció en el exilio hasta 1911.

Ennoblecido en 1913, durante la Primera Guerra Mundial, su movimiento patrótico, Fight for Right, encargó la célebre canción Jerusalem.