Finalizada la contienda, durante unos años trabajó en la industria antes de convertirse finalmente en actor.

Entre sus películas más destacadas figura la dirigida en 1930 por Alfred Hitchcock Mary,[1]​ así como la producción de 1932 Johann Strauss, k. u. k. Hofkapellmeister, en la cual encarnaba a Josef Strauß.

En 1935, habiendo llegado el Nazismo al poder, actuaba en un cabaret de Berlín.

El espectáculo fue considerado antigubernamental, y Arendt fue detenido por la Gestapo, permaneciendo una semana en prisión.

Durante la Segunda Guerra Mundial Arendt abandonó Berlín y volvió a Viena.