Perteneció a la antigua provincia de Cautín.
La cabecera del departamento fue Lautaro.
En sus primeros artículos la ley 1959 fija la cabecera y los límites del nuevo departamento.
El Departamento de Llaima limitaba: La Ilustre Municipalidad de Lautaro se encargaba de la administración local del departamento, con sede en Lautaro, en donde se encontraba la Gobernación Departamental.
En 1927 con el DFL 8582 el departamento de Llaima pasa a formar parte del nuevo Departamento de Lautaro.