Desde los años 50 realizó experiencias con el lenguaje poético, incorporando recursos visuales y palabras fragmentadas.

Tales aventuras culminaron en lo que se conoció como concretismo, movimiento estético que fundó junto con los hermanos Augusto y Haroldo de Campos, con quienes editó las revistas Noigandres e Invenção y publicó Teoría de Poesía Concreta (1965).

Como teórico de la comunicación, tradujo obras de Marshall McLuhan y publicó el ensayo Informação, Linguagem e Comunicação (1968).

Pignatari publicó traducciones al portugués de obras de Dante Alighieri, Goethe y Shakespeare, entre otros, reunidas en Retrato do Amor quando Jovem (1990) y 231 poemas.

Publicó también el volumen de cuentos O Rosto da Memória (1988) y Panteros (1992), además de una obra para teatro, Céu de Lona.