Como estudiante en King's desde 1779, criado en la tradición de la iglesia alta, leyó "El Deber Completo del Hombre" y luego una obra de Thomas Wilson sobre el sacramento, y al tomar la comunión en Pascua experimentó una conversión cristiana.
Comenzó su ministerio como ayudante de Christopher Atkinson (1754-1795) en San Eduardo Rey y Mártir, Cambridge.
El nombramiento, técnicamente un vicariato, siguió a la muerte del reverendo Henry Therond.
Al principio no fue popular y, de hecho, la congregación habría preferido a John Hammond (fallecido en 1830), que había sido vicario allí y se convirtió en predicador.
En 1792, Simeon leyó "Ensayo sobre la Composición de un Sermón" del ministro reformado francés Jean Claude.
Simeon encontró que sus principios eran idénticos y utilizó el ensayo como base para sus conferencias sobre composición de sermones.
Simeon amplió el grupo de beneficios eclesiásticos con dinero que había heredado.