Nacido en París, Francia, pronto se hizo evidente su talento como actor serio y como actor cómico, llegando a ser miembro de la Comédie-Française.

Su esposa, Simone Benda (Madame Simone), fue una experta actriz, debutando en el Gymnase en 1902, y obteniendo grandes actuaciones en años posteriores en piezas teatrales como La Rafale y otras.

La pareja tuvo un hijo, Jean Debucourt, que fue actor y director teatral.

En el ámbito cinematográfico trabajó como actor o director en varios filmes franceses de la época del cine mudo, entre ellos L'Assassinat du duc de Guise (1908) y La Tosca (1909).

Charles Le Bargy falleció en Niza, Francia, en 1936.