A los 19 años, Catulo interrumpió sus estudios y abrazó la guitarra, un instrumento entonces repelido en los hogares más modestos.
En ese momento comenzó a escribir y cantar canciones como "Talento e Formosura", "Canção do Africano" e "Invocación a una estrella".
Catulo da Paixão Cearense comenzó a organizar recopilaciones, entre ellas O Cantor Fluminense y O Cancioneiro Popular, además de obras propias.
Sus composiciones más famosas son Luar do Sertão (en colaboración con João Pernambuco), de 1914, que en opinión de Pedro Lessa es el himno nacional del sertanejo brasileño, y la letra de Flor Amorosa, que había sido compuesta por Joaquim Calado en 1867.
Catulo, un hombre, nunca cambiado, siempre fiel a su estilo.".
.Su casita en Engenho de Dentro, hundida en medio del bosque, era histórica.
Allí recibía a sus admiradores, escritores extranjeros, académicos nacionales, siempre con banquetes de feijoada y champán que nunca reemplazó al parati, por ilustre que fuera el visitante.