En 1960, dirigió espiritualmente al joven Jorge Mario Bergoglio —hoy papa Francisco—, cuando en su período de formación hacia el sacerdocio pasó una temporada en Chile.

Con aprobación de la autoridad eclesiástica, funda los Equipos de Formación Espiritual en Chile y Argentina, que desarrollan su apostolado en estos dos países y en Italia y que hoy siguen ofreciendo los talleres diseñados por Aldunate en diferentes lugares del mundo.

[12]​ "Era exorcista", dice el sacerdote jesuita Paul Mackenzie, ex rector del Santuario del Padre Hurtado, quien vivió 4 años con él en la casa de retiro de la congregación en Padre Hurtado.

[23]​[24]​[25]​ A sus exequias asisten numerosos fieles, incluyendo una delegación de Argentina.

[26]​ Carlos Aldunate Lyon publica numerosos artículos en revistas de especialidad y de divulgación, tanto en español como en inglés y francés.