Langhorne trabajó con una variedad de músicos relacionados con el folk durante las décadas de 1950 y la siguiente, incluyendo The Clancy Brothers & Tommy Makem, Joan Báez, Richie Havens, Carolyn Hester, Peter LaFarge, Gordon Lightfoot, Hugh Masekela, Odetta, Babatunde Olatunji, Peter, Paul and Mary, Richard y Mimi Fariña, Tom Rush y Buffy Sainte-Marie.

Tambourine Man» está inspirado en Langhorne, quien solía tocar un tambor de marco turco en conciertos y grabaciones.

[3]​ Su guitarra también es prominente en otras canciones del álbum de Dylan Bringing It All Back Home, incluyendo "Love Minus Zero/No Limit", "She Belongs to Me", "Subterranean Homesick Blues", "Outlaw Blues", "Bob Dylan's 115th Dream" y "Maggie's Farm".

[2]​[3]​ También tocó la guitarra con Dylan en su aparición televisiva en The Les Crane Show en febrero de 1965, donde tocó "It's Alright Ma (I'm Only Bleeding)" y "It's All Over Now, Baby Blue".

[2]​[3]​ Langhorne compuso música para el western de Peter Fonda The Hired Land (1971), combinando instrumentos como el sitar, el violín y el banjo.