Tras varios papeles protagonistas, su primer film de gran éxito fue el dirigido por Griffith en 1911 The Lonedale Operator.
Ese mismo año Sweet dejó de trabajar con Griffith y se sumó a Paramount Pictures (entonces llamada Famous Players-Lasky), atraída por el elevado salario que el estudio podía afrontar.
En la década de 1910 Sweet siguió actuando en numerosos papeles protagonistas, conservando su fama como actriz.
En los primeros años veinte la carrera de Sweet siguió prosperando, y protagonizó Anna Christie en 1923.
La película es notable por ser la primera pieza de Eugene O'Neill en adaptarse al cine.
Finalizando los "Felices Años Veinte", la carrera de Sweet decayó al llegar el cine sonoro.