En la década de 1960 fue secretario general de la Federación Obrera Tucumana de la Industria Azucarera (FOTIA),[1]​ organización que llegó a sindicalizar a 70 000 obreros azucareros y mantuvo una política muy combativa no sólo durante las dictaduras militares sino incluso durante el gobierno peronista de 1973-1976.

Junto a dirigentes de la talla de Raimundo Ongaro, Agustín Tosco, René Salamanca, Jorge Fernando Di Pascuale, Gonzalo Chaves, el "Barba" Gutiérrez, Roberto Lopresti, Omar Turco Cherri, entre otros, crearon una organización que no respondía a la CGT oficial, era multipartidaria y se llamó Coordinadora de Gremios, Comisiones Internas y Fábricas en Conflicto.

Atilio Santillán fue asesinado en Buenos Aires el 22 de marzo de 1976, 48 horas antes del golpe militar que encabezó Jorge Rafael Videla en las oficinas que poseía la organización sindical en Capital Federal.

Según su hermano Hugo Santillán:“Los industriales azucareros son responsables de muchos asesinatos.

Fueron los que propiciaron un apoyo económico muy fuerte al gobierno militar, manteniendo relaciones muy cercanas.