[2]​ De su paso por Estados Unidos destaca su amistad con Matthew Fontaine Maury, el primer director del Observatorio Naval de los Estados Unidos, en Washington D. C. Mantuvo correspondencia con él durante muchos años.

[2]​ En 1850 regresó a Roma tras la finalización de la revolución, donde dirigió el observatorio del Colegio Romano hasta su muerte.

[3]​ En 1877 descubrió las espículas solares, pequeños destellos de luz que se producen continuamente en la cromosfera del sol.

Al morir, el título pasó a ser de su hermano, que vivía en España.

[cita requerida] Secchi aplicó a la astronomía los recientes descubrimientos del análisis espectral, gracias a que la asociación entre un espectroscopio y un telescopio podía convertir el firmamento en un objeto de estudio que revelase los componentes químicos de los cuerpos celestes.

En este campo Secchi puede ser considerado un pionero, en particular en el análisis espectroscópico y en la clasificación estelar sobre la base de la espectroscopia.

También estudió la penetración de la luz en el agua del Mar Mediterráneo; para este experimento creó un instrumento especial (llamado disco Secchi), que todavía se aplica hoy en limnología.

Secchi intuyó que detrás de cada investigación astronómica debía estar el estudio del Sol.

A través del análisis espectral del Sol llegó a la conclusión de que la atmósfera solar se compone de elementos gaseosos, incluyendo el hidrógeno en forma masiva y otros elementos conocidos en la Tierra.

En consecuencia, dedujo que cada estrella queda caracterizada por su espectro como cualquier persona por sus huellas digitales.

Parece que posteriormente también se había añadido un quinto tipo que comprende un número muy pequeño de estrellas (por ejemplo Gamma Cassiopeiae) cuyos espectros mostraron "en la emisión líneas brillantes", pero esto no es cierto.