Su hermano Rafael Santos Torroella fue un reputado crítico y profesor de arte.

En Portbou, a donde llegó destinado su padre, vivía su familia materna, ya que su abuelo, Rafael Torroella i Cardoner, era propietario de una agencia de aduanas en este municipio fronterizo catalán.

Durante sus primeros años vivió en Ripoll, La Junquera, Le Perthus y Portbou.

Allí, recibió premios en la asignatura de Dibujo y una de las monjas del colegio recomendó a sus padres que se dedicara a la pintura, para la que había nacido, y abandonara otras actividades como el piano o el francés.

Durante sus vacaciones estivales en Portbou, empezó sus primeros cuadros con retratos de su familia.

En 1929, cuando apenas tenía 18 años, pintó el cuadro Un mundo, un óleo de gran formato que representa un extraño planeta surrealista.

Poco después hizo otra exposición en Madrid, invitada en el Lyceum Club.

[6]​ Fue invitada a exponer en la muestra colectiva del Instituto Carnegie de Pittsburgh (EE.

Ese mismo año, la artista y su familia se establecen en San Sebastián, donde toma contacto con los arquitectos e intelectuales José Manuel Aizpurúa y Joaquín Labayen, integrantes del Grupo Norte del GATEPAC.

Allí fue visitada por Federico García Lorca, Ernesto Giménez Caballero y Vicente Huidobro.

[7]​ En este periodo, Santos dejó de pintar; ya sea por relegar el arte a un segundo plano debido a su matrimonio con Emilio Grau Sala y el nacimiento de su hijo Julián,[8]​ o, como señala Mercedes Prado,[9]​ porque su estética, frente al Novecentismo catalán, entró en crisis tras ser calificada de dura y poco amable debido a su tilde expresionista y oscuro cromatismo.

En la ciudad aragonesa se asentó con sus padres y, tras dar a luz a su hijo, el futuro pintor Julián Grau Santos,[10]​ fue contratada en un colegio dirigido por religiosas para dar clases de dibujo.

Durante veinticinco años permaneció separada de Emilio Grau, el cual se quedó en París y se emparejó de nuevo, mientras que Ángeles y su hijo permanecieron en España.

[15]​ La artista trabajó Un mundo junto a Tertulia entre abril y septiembre de 1929.

En 2003, Valladolid le rindió un homenaje con una exposición en el Patio Herreriano, donde se exhibió una selección importante de sus obras.