Estudió Teología y fue ordenado sacerdote jesuita después de 11 años de estudios, dedicándose desde entonces a la enseñanza y las misiones.

Ovalle tuvo que viajar a Madrid y Roma como procurador de la Viceprovincia jesuita de Chile, y fue en este último lugar donde escribió y publicó su "Histórica relación del Reyno de Chile" (1646).

Había iniciado esta obra por el desconocimiento y la ignorancia que se tenía sobre su patria:

Ocupó el puesto 16.º, en cuanto a número de citas, entre las 51 autoridades del diccionario.

La Histórica relación fue publicada en Roma en el año 1646 simultáneamente en español y en italiano.