En los años siguientes colaboró con Mylène Farmer y Laurent Boutonnat, lanzando una serie de álbumes que alcanzaron el éxito al traspasar los límites del contenido lírico en la música popular y las imágenes en sus videos musicales, que se convirtieron en un referente en la NRJ, MTV, Virgin Radio, Europe 1, entre otros.

Alizée debutó en la industria musical en el año 2000 con el exitoso sencillo Moi... Lolita, que alcanzó el número uno en varios países de Europa y Asia, incluido el número 9 en el Reino Unido, donde la canción fue aclamada por el New Musical Express, quien la reconoció con un premio al "Single de la Semana".

Desde entonces, ha lanzado seis álbumes de estudio, los dos primeros compuestos por Boutonnat y escritos por Farmer.

Alizée regresó a Europa para realizar su gira En concert, dando 43 conciertos en Francia, Bélgica y Suiza, desde ese año hasta el 2004.

[6]​ En los años siguientes grabó varias colaboraciones, de entre ellas con Alain Chamfort, Olly Murs y Disney, entre otros.

Además, participó en el concurso televisivo de baile Danse avec les stars donde resultó ganadora.

A los cuatro años, fue introducida al medio artístico en L'école du Spectacle, tomando clases de teatro y canto, siendo dirigida por Patrick Fiori.

Alizée, de 11 años, se inscribió al concurso e inspirada por el libro El Principito realizó su diseño.

El disco compacto y el DVD (junto con sus otros dos álbumes) fueron relanzados en 2007 por Universal Music México (debido a la popularidad alcanzada por Alizée en este país) como un paquete de DVD+CD.

Alizée decidió dejar en este álbum a sus padrinos artísticos, Mylène Farmer y Laurent Boutonnat, con la idea de abandonar su imagen de lolita y mostrar una imagen más madura.

Para este nuevo álbum colaboraron con ella músicos como Bertrand Burgalat, Daniel Darc, Oxmo Puccino, Jean Fauque y su primer esposo, Jérémy Chatelain.

También hubo una presentación especial en la Feria de San Marcos en Aguascalientes fuera del tour oficial.

"Ki M´aime Me Suive" productora francesa encargada de organizar el tour, estimó que el público había superado los 50 000 espectadores.

Aclamado por la crítica por su cambio radical de estilo, el álbum reúne a jóvenes productores con la etiqueta «Institubes» (Chateau Marmont, Rob...).

Tras su éxito la cantante fue prenominada por Les Victoires de la Musique a Álbum del año.

Aunque, comercialmente no logró buena recepción, excepto por el Reino Unido, Polonia Australia y México.

El 12 de julio salió una edición limitada del álbum para coleccionistas disponible inicialmente en preorden.

El citado sencillo, Blonde, compuesto por el propio Pascal Obispo, fue presentado en marzo de 2014.

El 4 de junio de 2014, durante el concierto al aire libre organizado por Kiss FM, Alizée reveló el lanzamiento del tema Alcaline, que era el segundo sencillo oficial Alizée señala a Madonna como una importante influencia, y ha dicho que le gustaría cantar con ella alguna vez.

Otras grandes influencias son su ex-madrina artística Mylène Farmer, así como los maestros de la Chanson, Serge Gainsbourg y France Gall, el artista estadounidense Andy Warhol y su musa Edie Sedgwick.

En 2000 irrumpió en el mundo musical, convirtiéndose en una sensación internacional por ser la cantante francesa más exitosa en mucho tiempo.

En el momento de su debut, NRJ Radio se refirió a ella diciendo que «la Reina del Euro Pop es una Lolita francesa», y que Alizée en su álbum de debut «utilizó sonidos Europop mezclando suaves tonos, World Music y la clásica chanson francesa».

El tema Fifty-Sixty está dedicado a la memoria de la fallecida modelo Edie Sedgwick.

Alizée ha dejado claro que la reinvención continua es una gran parte de su contribución a la música.

Posiblemente el más famoso de sus tatuajes es uno grande de Campanilla en su espalda, que se pudo ver muchas veces durante su promoción de Psychédélices [12]​ Para su cuarto álbum cambió radicalmente su estilo, tanto musical como en lo que respecta a su imagen, con un comportamiento más maduro y más elaborado en maquillaje, ropa y peinado.