A dicho papel le siguieron otros también en televisión, concretamente en Dawson's Creek, Chicago Hope y Just Shoot Me!.

Posteriormente, Larter apareció en A Lot Like Love protagonizada por Amanda Peet y Ashton Kutcher.

En 2006, Larter comenzó a protagonizar la famosa serie de televisión Héroes, donde actúa como Niki Sanders y Tracy Strauss, la serie incluye a un elenco formado por Hayden Panettiere, Milo Ventimiglia, Leonard Roberts, Kristen Bell, Masi Oka y Greg Grunberg.

Por su actuación, Larter ha sido nominada para un Premio Saturn[7]​ y para un Scream Adwards, ganó un Teen Choice Awards en 2007.

[9]​ Igualmente en 2007, Ali expandió sus fronteras al incursionar en Bollywood con la película Marigold junto a la superestrella del cine indio Salman Khan.

En 2008 encarnó a la esposa del músico estadounidense Hank Garland en la película Crazy, de Rick Bieber.

[14]​[15]​ La ceremonia se llevó a cabo en la propiedad que la familia del novio tiene en Kennebunkport, Maine, confirmó el representante de Ali.

En agosto de 2014, Larter confirmó que ella y MacArthur esperaban su segundo hijo ese invierno.