Hijo de Joseph Calasanza von Arneth, un conocido historiador y arqueólogo que además escribió varias obras sobre numismática, estudió Derecho y se convirtió en oficial de los archivos estatales de Austria, de los que en 1868 fue designado guardián.

En temas políticas se consideraba liberal moderado y defensor de la unidad alemana.

Como tal, fue elegido diputado al Parlamento de Frankfurt en 1848.

En 1879 fue nombrado presidente de la Kaiserliche Academie der Wissenschaften en Viena y en 1896 sucedió a Heinrich von Sybel como presidente de la comisión histórica de Múnich (Alemania).

Fue conocido por su carácter científico y por la elaboración de fuentes originales.