En la universidad participó en reuniones ilegales y manifestaciones, además de pronunciación discursos a estudiantes y trabajadores.
En 1886, se convirtió en miembro de la facción guerrillera Naródnaya Volia (Voluntad del Pueblo).
En 1887 integró un grupo que intentó asesinar al zar Alejandro III, motivo por el cual fue ahorcado en Shlisselburg en 1887.
Su ejecución tuvo un gran impacto en su hermano Vladímir y potenció bastante su odio por el gobierno zarista.
Lenin se convertiría unos cuantos años después en el líder de los bolcheviques y creador de la Unión Soviética.