Como pintor, fue notable por sus paisajes cálidos y sus retratos que hacía de todas sus mujeres; pero es famoso por la invención del Sistema de Color de Munsell (Munsell Color System) un intento precoz de crear un sistema para describir el color de una manera si no exacta, lo más precisa posible.
Escribió tres libros sobre el tema: Un color notable (1905), —que estaba todavía muy influenciada por el trabajo de N.O.
En 1917 fundó la Munsell Color Company, Inc., que continuó con su trabajo después de su muerte publicando una nueva edition del Atlas bajo el título Munsell Book of Color (1929).
Murió en 1931 por una depresión que terminó en suicidio.
Albert también creó un juego que utilizaba el Sistema de color de Munsell llamado Blendoku.