Kayano, junto con sus coestrellas Haruka Tomatsu y Saori Hayami, realizó el tema final de la serie "Secret Base-Kimi ga Kureta Mono (10 Years After Ver.

En 2012, interpretó el papel de Mayaka Ibara en Hyōka; Kayano y su coestrella Satomi Satō interpretaron los temas finales de la serie Madoromi no Yakusoku y Kimi ni Matsuwaru Mystery.

Interpretó varios papeles en 2013, incluyendo los de Ai Fuyuumi en Oreshura y Chisaki Hiradaira en Nagi-Asu: A Lull In The Sea.

Más tarde ese año, interpretó los papeles de Megumi Sakura en School-Live!, y Utaha Kasumigaoka en Saekano: How to Raise a Boring Girlfriend.

En 2016, interpretó los papeles de Darkness en KonoSuba, Chizuru Hishiro en "ReLIFE" y Rin Tōyama en New Game!.

En 2016,Kayano presentaba un programa titulado"Kayanomi ~Kayano Ai ga Nihonshu wo Nominagara, Taberu Dake~~" ( かやのみ 〜茅野愛衣が日本酒をのみながら、食べるだけ〜 literal, "Ai Kayano está comiendo mientras que bebe sake") En el canal de Youtube de Animate Times.