Generación del segundo armónico

Proceso óptico no lineal

Esquema de niveles de energía del proceso SHG.

La generación de segundo armónico ( SHG ), también conocida como duplicación de frecuencia , es la interacción no lineal onda-onda de orden más bajo que ocurre en varios sistemas, incluidos los sistemas ópticos, de radio, atmosféricos y magnetohidrodinámicos. ^[1] Como prototipo del comportamiento de las ondas, el SHG se utiliza ampliamente, por ejemplo, para duplicar las frecuencias del láser. SHG se descubrió inicialmente como un proceso óptico no lineal ^[2] en el que dos fotones con la misma frecuencia interactúan con un material no lineal, se "combinan" y generan un nuevo fotón con el doble de energía que los fotones iniciales (equivalentemente, el doble de frecuencia) . y la mitad de la longitud de onda ), que conserva la coherencia de la excitación. Es un caso especial de generación de frecuencia suma (2 fotones) y, más generalmente, de generación armónica .

La susceptibilidad no lineal de segundo orden de un medio caracteriza su tendencia a causar SHG. La generación del segundo armónico, al igual que otros fenómenos ópticos no lineales de orden par, no está permitida en medios con simetría de inversión (en la contribución del dipolo eléctrico principal). ^[3] Sin embargo, efectos como el cambio (oscilación) de Bloch-Siegert , que se encuentra cuando los sistemas de dos niveles se activan a frecuencias de Rabi comparables a sus frecuencias de transición, darán lugar a la generación de segundos armónicos en sistemas centrosimétricos. ^{[4] [5]} Además, en cristales no centrosimétricos que pertenecen al grupo de puntos cristalográficos 432, SHG no es posible ^[6] y bajo las condiciones de Kleinman, SHG en los grupos de puntos 422 y 622 debería desaparecer, ^[7] aunque existen algunas excepciones. ^[8]

En algunos casos, casi el 100% de la energía luminosa se puede convertir a la frecuencia del segundo armónico. Estos casos suelen implicar rayos láser pulsados ​​intensos que atraviesan cristales grandes y una alineación cuidadosa para obtener la coincidencia de fases . En otros casos, como en la microscopía de imágenes del segundo armónico , sólo una pequeña fracción de la energía luminosa se convierte en el segundo armónico, pero esta luz se puede detectar con la ayuda de filtros ópticos .

Generar el segundo armónico, a menudo llamado duplicación de frecuencia, también es un proceso en las comunicaciones por radio; Fue desarrollado a principios del siglo XX y se ha utilizado con frecuencias en el rango de megahercios. Es un caso especial de multiplicación de frecuencias .

Historia

Un electrón (púrpura) es empujado de lado a lado por una fuerza que oscila de forma sinusoidal , es decir, el campo eléctrico de la luz. Pero debido a que el electrón se encuentra en un entorno de energía potencial anarmónico (curva negra), el movimiento del electrón no es sinusoidal. Las tres flechas muestran la serie de Fourier del movimiento: la flecha azul corresponde a la susceptibilidad ordinaria (lineal) , la flecha verde corresponde a la generación del segundo armónico y la flecha roja corresponde a la rectificación óptica .

La generación del segundo armónico fue demostrada por primera vez por Peter Franken , A. E. Hill, C. W. Peters y G. Weinreich en la Universidad de Michigan , Ann Arbor, en 1961. ^[9] La demostración fue posible gracias a la invención del láser , que creó la luz coherente de alta intensidad requerida. Enfocaron un láser de rubí con una longitud de onda de 694 nm en una muestra de cuarzo. Enviaron la luz de salida a través de un espectrómetro , registrando el espectro en papel fotográfico, lo que indicó la producción de luz a 347 nm. Es famoso que, cuando se publicó en la revista Physical Review Letters , ^[9] el editor confundió el punto oscuro (a 347 nm) en el papel fotográfico con una mota de suciedad y lo eliminó de la publicación. ^[10] La formulación de SHG fue descrita inicialmente por N. Bloembergen y P. S. Pershan en Harvard en 1962. ^[11] En su extensa evaluación de las ecuaciones de Maxwell en la interfaz plana entre un medio lineal y no lineal, se establecieron varias reglas para la interacción de la luz. en medios no lineales fueron aclarados.

Tipos de cristales

Coincidencia de fases críticas

Diferentes tipos de adaptación de fase de generación de segundo armónico de una luz coherente para una fuerte conversión. Se considera el caso de cristales negativos ( ), invertir índices si es cristal positivo ( ). ${\displaystyle n_{o}>n_{e}}$ ${\displaystyle n_{e}>n_{o}}$

La generación del segundo armónico ocurre en tres tipos para la adaptación de fase crítica, ^[12] denotados 0, I y II. En el SHG Tipo 0, dos fotones que tienen una polarización extraordinaria con respecto al cristal se combinarán para formar un solo fotón con el doble de frecuencia/energía y una polarización extraordinaria. En el SHG Tipo I, dos fotones que tienen polarización ordinaria con respecto al cristal se combinarán para formar un fotón con el doble de frecuencia y polarización extraordinaria. En el Tipo II SHG , dos fotones que tienen polarizaciones ortogonales se combinarán para formar un fotón con el doble de frecuencia y polarización ordinaria. Para una determinada orientación del cristal, sólo se produce uno de estos tipos de SHG. En general, para utilizar interacciones de tipo 0 se necesitará un tipo de cristal que coincida con casi fases , por ejemplo, niobato de litio periódicamente polarizado (PPLN).

Coincidencia de fases no críticas

Dado que el proceso de coincidencia de fases básicamente significa adaptar los índices ópticos n en ω y 2ω, también se puede realizar mediante un control de temperatura en algunos cristales birrefringentes, porque n cambia con la temperatura. Por ejemplo, LBO presenta una coincidencia de fases perfecta a 25 °C para un SHG excitado a 1200 o 1400 nm, ^[13] pero necesita elevarse a 200 °C para SHG con la línea láser habitual de 1064 nm. Se denomina "no crítico" porque no depende de la orientación del cristal como ocurre con la adaptación de fases habitual.

Generación óptica de segundo armónico.

Diagrama del proceso de generación del segundo armónico.

Dado que los medios con simetría de inversión tienen prohibido generar luz de segundo armónico a través de la contribución del dipolo eléctrico de orden principal (a diferencia de la generación de tercer armónico ), las superficies y las interfaces son temas interesantes para estudiar con SHG. De hecho, la generación de segundo armónico y la generación de frecuencia suma discriminan las señales del conjunto, etiquetándolas implícitamente como técnicas específicas de superficie. En 1982, TF Heinz y YR Shen demostraron explícitamente por primera vez que SHG podría usarse como técnica espectroscópica para sondear monocapas moleculares adsorbidas en superficies. ^[14] Heinz y Shen adsorbieron monocapas de rodamina , colorante láser , en una superficie plana de sílice fundida ; Luego, la superficie recubierta fue bombeada por un láser ultrarrápido de nanosegundos. La luz SH con espectros característicos de la molécula adsorbida y sus transiciones electrónicas se midió como reflexión desde la superficie y demostró una dependencia de potencia cuadrática de la potencia del láser de bombeo.

En la espectroscopia SHG, uno se enfoca en medir el doble de la frecuencia incidente 2 ω dado un campo eléctrico entrante para revelar información sobre una superficie. Simplemente (para una derivación más detallada ver más abajo), el dipolo del segundo armónico inducido por unidad de volumen, se puede escribir como ${\displaystyle E(\omega )}$ ${\displaystyle P^{(2)}(2\omega )}$

${\displaystyle E(2\omega )\propto P^{(2)}(2\omega )=\chi ^{(2)}E(\omega )E(\omega )}$

donde se conoce como tensor de susceptibilidad no lineal y es una característica de los materiales en la interfaz de estudio. ^[15] Se ha demostrado que lo generado y correspondiente revela información sobre la orientación de las moléculas en una superficie/interfaz, la química analítica interfacial de las superficies y las reacciones químicas en las interfaces. ${\displaystyle \chi ^{(2)}}$ ${\displaystyle E(2\omega )}$ ${\displaystyle \chi ^{(2)}}$

De superficies planas

Una descripción de la configuración de generación del segundo armónico para medir la orientación del fenol en la interfaz aire-agua.

Los primeros experimentos en este campo demostraron la generación de segundos armónicos a partir de superficies metálicas. ^[16] Finalmente, se utilizó SHG para sondear la interfaz aire-agua, lo que permitió obtener información detallada sobre la orientación molecular y el orden en una de las superficies más ubicuas. ^[17] Se puede demostrar que los elementos específicos de : ${\displaystyle \chi ^{(2)}}$

${\displaystyle {\begin{aligned}\chi _{zzz}^{(2)}&=N_{s}\left\langle \cos ^{3}(\theta )\right\rangle \alpha _{zzz}^{(2)}\\\chi _{xzx}^{(2)}&={\frac {1}{2}}N_{s}\left\langle \cos(\theta )\sin ^{2}(\theta )\right\rangle \alpha _{zzz}^{(2)}\end{aligned}}}$

donde N _s es la densidad del adsorbato, θ es el ángulo que forma el eje molecular z con la superficie normal Z , y es el elemento dominante de la polarizabilidad no lineal de una molécula en una interfaz, permite determinar  θ , dadas las coordenadas de laboratorio ( x , y , z ) . ^[18] Utilizando un método SHG de interferencia para determinar estos elementos de χ (2), la primera medición de la orientación molecular mostró que el grupo hidroxilo del fenol apuntaba hacia abajo en el agua en la interfaz aire-agua (como se esperaba debido al potencial del hidroxilo grupos para formar enlaces de hidrógeno). Además, SHG en superficies planas ha revelado diferencias en pK ^a y movimientos de rotación de moléculas en las interfaces. ${\displaystyle \alpha _{zzz}^{(2)}}$

De superficies no planas

Caricatura que representa moléculas ordenadas en una pequeña superficie esférica. Un láser de bombeo ultrarrápido bombea luz con una frecuencia ω que genera luz a 2ω a partir de medios localmente no centrosimétricos.

La luz del segundo armónico también se puede generar a partir de superficies que son "localmente" planas, pero que pueden tener simetría de inversión (centrosimétrica) a mayor escala. Específicamente, una teoría reciente ha demostrado que los SHG de pequeñas partículas esféricas (escala micro y nanométrica) se permiten mediante el tratamiento adecuado de la dispersión de Rayleigh (dispersión sin un cambio en la frecuencia de las ondas absorbidas a las emitidas). ^[19] En la superficie de una esfera pequeña, la simetría de inversión se rompe, lo que permite que se produzcan SHG y otros armónicos de orden par.

Para un sistema coloidal de micropartículas en concentraciones relativamente bajas, la señal SH total viene dada por: ${\displaystyle I_{2\omega }^{\text{total}}}$

${\displaystyle I_{2\omega }^{\text{total}}\propto \sum \limits _{j=1}^{n}\left(E_{j}^{2\omega }\right)^{2}=n\left(E^{2\omega }\right)^{2}=nI_{2\omega }}$

donde es el campo eléctrico SH generado por la j- ésima partícula yn la densidad de las partículas. ^[20] La luz SH generada por cada partícula es coherente , pero se suma de manera incoherente a la luz SH generada por otras (siempre que la densidad sea lo suficientemente baja). Por lo tanto, la luz SH sólo se genera a partir de las interfaces de las esferas y su entorno y es independiente de las interacciones entre partículas. También se ha demostrado que el campo eléctrico del segundo armónico aumenta con el radio de la partícula al cubo, a ³ . ${\displaystyle E_{j}^{2\omega }}$ ${\displaystyle E(2\omega )}$

Además de las esferas, SHG ha estudiado de manera similar otras partículas pequeñas, como varillas. ^[21] Se pueden investigar sistemas tanto inmovilizados como coloidales de partículas pequeñas. Experimentos recientes que utilizan la generación de segundo armónico de sistemas no planos incluyen la cinética de transporte a través de membranas celulares vivas ^[22] y demostraciones de SHG en nanomateriales complejos. ^[23]

Patrón de radiación

Patrón de radiación SHG excitado con un haz gaussiano, en un medio homogéneo (A), o en una interfaz entre polaridades opuestas que es paralela a la propagación (B). Sólo el grupo de autoayuda adelantado está representado.

El patrón de radiación SHG generado por un haz gaussiano excitante también tiene un perfil gaussiano 2D (homogéneo) si el medio no lineal que se excita es homogéneo (A). Sin embargo, si el haz excitador se coloca en una interfaz entre polaridades opuestas (± límite, B ) que es paralela a la propagación del haz (ver figura), el SHG se dividirá en dos lóbulos cuyas amplitudes tienen signos opuestos, es decir, están en fase. desplazada. ^[24] ${\displaystyle \pi }$

Estos límites se encuentran, por ejemplo, en los sarcómeros de los músculos (proteína = miosina ). Tenga en cuenta que aquí hemos considerado sólo la generación anterior.

Además, la coincidencia de fases de SHG también puede dar como resultado : algunos SHG también se emiten hacia atrás (dirección epi). Cuando no se cumple el emparejamiento de fases , como en los tejidos biológicos , la señal hacia atrás proviene de un desajuste de fases suficientemente alto que permite una pequeña contribución hacia atrás para compensarlo. ^[25] A diferencia de la fluorescencia, la coherencia espacial del proceso lo obliga a emitir solo en esas dos direcciones, pero la longitud de coherencia hacia atrás siempre es mucho más pequeña que hacia adelante, lo que significa que siempre hay más señal SHG hacia adelante que hacia atrás. ^[26] ${\displaystyle {\vec {k}}_{2\omega }=-2{\vec {k}}_{\omega }}$

Patrón de radiación SHG hacia adelante (F) y hacia atrás (B) desde diferentes disposiciones de dipolos: (a) dipolos individuales, por lo tanto F  =  B  ; (b) una pequeña pila de dipolos, F  >  B  ; (c) una gran pila de dipolos, F  >>  B  ; (d) el cambio de fase de Gouy cancela los GAA, F  y  B débiles

La relación directa ( F ) hacia atrás ( B ) depende de la disposición de los diferentes dipolos (verdes en la figura) que se están excitando. Con un solo dipolo ((a) en la figura), F  =  B , pero F se vuelve más alto que B cuando se apilan más dipolos a lo largo de la dirección de propagación (byc). Sin embargo, el cambio de fase de Gouy del haz gaussiano implicará un cambio de fase entre los SHG generados en los bordes del volumen focal y, por lo tanto, puede resultar en interferencias destructivas (señal cero) si hay dipolos en estos bordes que tienen el mismo orientación (caso (d) en la figura). ${\displaystyle \pi }$

Usos comerciales

La industria del láser utiliza la generación del segundo armónico para fabricar láseres verdes de 532 nm a partir de una fuente de 1064 nm. La luz de 1064 nm pasa a través de un cristal KDP en masa . En los láseres de diodo de alta calidad, el cristal está recubierto en el lado de salida con un filtro de infrarrojos para evitar la fuga de luz infrarroja intensa de 1064 nm u 808 nm hacia el haz. Ambas longitudes de onda son invisibles y no provocan la reacción defensiva del "reflejo de parpadeo" en el ojo y, por lo tanto, pueden representar un peligro especial para el ojo humano. Además, algunas gafas de seguridad para láser diseñadas para argón u otros láseres verdes pueden filtrar el componente verde (dando una falsa sensación de seguridad), pero transmiten el infrarrojo. Sin embargo, han aparecido en el mercado algunos productos de " puntero láser verde " que prescinden del costoso filtro de infrarrojos, a menudo sin previo aviso. ^[27] La ​​generación de segundo armónico también se utiliza para medir anchos de pulso ultracortos con autocorreladores .

Otras aplicaciones

Medición de pulso ultracorto

Caracterizar un pulso ultracorto (como medir su ancho temporal) no se puede hacer directamente solo con la electrónica, ya que la escala de tiempo es inferior a 1 ps ( seg): es necesario usar el pulso en sí, es por eso que a menudo se usa una función de autocorrelación. SHG tiene la ventaja de mezclar dos campos de entrada para generar el armónico, por lo que es un buen candidato (pero no el único) para realizar dicha medición de pulso. La autocorrelación óptica , en su versión de intensidad o resolución marginal ( interferométrica ), utiliza SHG, ^[28] a diferencia de la autocorrelación de campo . Además, la mayoría de las versiones de FROG (llamadas SHG-FROG) utilizan SHG para mezclar los campos retardados. ^[29] ${\displaystyle 10^{-12}}$

Microscopía de generación de segundo armónico.

En las ciencias biológicas y médicas, el efecto de la generación del segundo armónico se utiliza para la microscopía óptica de alta resolución. Debido al coeficiente del segundo armónico distinto de cero, sólo las estructuras no centrosimétricas son capaces de emitir luz SHG. Una de esas estructuras es el colágeno, que se encuentra en la mayoría de los tejidos que soportan carga. Usando un láser de pulso corto como un láser de femtosegundo y un conjunto de filtros apropiados, la luz de excitación se puede separar fácilmente de la señal SHG emitida de frecuencia duplicada. Esto permite una resolución axial y lateral muy alta comparable a la de la microscopía confocal sin tener que utilizar orificios. La microscopía SHG se ha utilizado para estudios de la córnea ^[30] y la lámina cribrosa esclerótica , ^[31] ambas compuestas principalmente de colágeno. La generación del segundo armónico puede producirse mediante varios tintes orgánicos no centrosimétricos; sin embargo, la mayoría de los tintes orgánicos también generan fluorescencia colateral junto con señales de generación de segundo armónico. ^[32] Hasta ahora, sólo se han demostrado dos clases de tintes orgánicos que no producen ninguna fluorescencia colateral y funcionan puramente en la generación de segundos armónicos. ^{[32] [33]} Recientemente, utilizando fluorescencia excitada de dos fotones y microscopía basada en la generación de segundos armónicos, un grupo de investigadores de la Universidad de Oxford demostró que las moléculas orgánicas de tipo porfirina pueden tener diferentes momentos dipolares de transición para la fluorescencia de dos fotones y la microscopía de segundo armónico. generación armónica, ^[34] que de otro modo se cree que ocurren a partir del mismo momento dipolar de transición. ^[35]

La microscopía de segunda generación armónica también se utiliza en la ciencia de materiales, por ejemplo para caracterizar materiales nanoestructurados. ^[36]

Caracterización de materiales cristalinos.

La generación de segundos armónicos también es relevante para caracterizar cristales orgánicos o inorgánicos ^[37] ya que es una de las técnicas más discriminantes y rápidas para detectar la no centrosimetría . ^[38] Además, esta técnica se puede utilizar tanto en monocristales como en muestras en polvo. Hay que recordar que SHG sólo es posible (a granel) en cristales no centrosimétricos (NC) . La proporción de cristales no centroimétricos en la naturaleza es mucho menor que la de los cristales centrosimétricos (alrededor del 22% de la base de datos estructural de Cambridge ^[39] ), pero la frecuencia de los cristales NC aumenta mucho en los campos farmacéutico, biológico y electrónico debido a la particular propiedades de estos cristales ( piezoelectricidad , piroelectricidad , fases polares, quiralidad , etc.).

En 1968 ^[40] (7 años después de la primera evidencia experimental de SHG en monocristal ^[9] ), Kurtz y Perry comenzaron a desarrollar un analizador de SHG para detectar rápidamente la presencia o no de un centro de inversión en muestras cristalinas en polvo. Se ha demostrado que la detección de una señal SHG es una prueba confiable y sensible para la detección de no centrosimetría cristalina con un nivel de confianza superior al 99%. Es una herramienta relevante para resolver las ambigüedades de grupos espaciales que pueden surgir de la ley de Friedel en la difracción de rayos X monocristalinos. ^[41] Además, el método está referenciado en las Tablas Internacionales de Cristalografía y se describe como un "método poderoso para probar materiales cristalinos en busca de la ausencia de un centro de simetría". ^[42]

Una posible aplicación también es discriminar rápidamente fases quirales, como los conglomerados , que son de particular interés para las industrias farmacéuticas. ^[43] También podría usarse como técnica para probar la pureza estructural del material si una de las impurezas es NC alcanzando un umbral de detección tan bajo como 1 ppm ^[44] usando aparatos de Kurtz-Perry hasta una parte en 10 mil millones por volumen usando un microscopio SHG. ^[45]

Debido a la alta sensibilidad de la técnica, puede ser una herramienta útil en la determinación precisa del diagrama de fases ^[46] y también se puede utilizar para monitorear las transiciones de fase ( transición polimórfica , deshidratación, ...) cuando al menos uno de los fases es NC. ^{[47] [48] [49]}

Derivación teórica (onda plana)

En baja conversión

El caso más simple para el análisis de la generación del segundo armónico es una onda plana de amplitud E ( ω ) que viaja en un medio no lineal en la dirección de su vector k . Se genera una polarización en la frecuencia del segundo armónico: ^[50]

${\displaystyle P(2\omega )=\varepsilon _{0}\chi ^{(2)}E^{2}(\omega )=2\varepsilon _{0}d_{\text{eff}}(2\omega ;\omega ,\omega )E^{2}(\omega ),\,}$

¿Dónde está el coeficiente óptico no lineal efectivo que depende de componentes específicos que están involucrados en esta interacción particular? La ecuación de onda en 2ω (suponiendo una pérdida insignificante y afirmando la aproximación de la envolvente que varía lentamente ) es ${\displaystyle d_{\text{eff}}}$ ${\displaystyle \chi ^{(2)}}$

${\displaystyle {\frac {\partial E(2\omega )}{\partial z}}=-{\frac {i\omega }{n_{2\omega }c}}d_{\text{eff}}E^{2}(\omega )e^{i\,\Delta k\,z}}$

dónde . ${\displaystyle \Delta k=k(2\omega )-2k(\omega )}$

Con una eficiencia de conversión baja ( E (2 ω ) ≪ E ( ω )), la amplitud permanece esencialmente constante a lo largo de la longitud de interacción . Entonces, con la condición de frontera obtenemos ${\displaystyle E(\omega )}$ ${\displaystyle \ell }$ ${\displaystyle E(2\omega ,z=0)=0}$

${\displaystyle E(2\omega ,z=\ell )=-{\frac {i\omega d_{\text{eff}}}{n_{2\omega }c}}E^{2}(\omega )\int _{0}^{\ell }e^{i\,\Delta k\,z}\,dz=-{\frac {i\omega d_{\text{eff}}}{n_{2\omega }c}}E^{2}(\omega )\ell \,{\frac {\sin \left({\frac {1}{2}}\,\Delta k\,\ell \right)}{{\frac {1}{2}}\,\Delta k\,\ell }}e^{{\frac {i}{2}}\,\Delta k\,\ell }}$

En términos de la intensidad óptica, esto es, ${\displaystyle I=n/2{\sqrt {\varepsilon _{0}/\mu _{0}}}|E|^{2}}$

${\displaystyle I(2\omega ,\ell )={\frac {2\omega ^{2}d_{\text{eff}}^{2}\ell ^{2}}{n_{2\omega }n_{\omega }^{2}c^{3}\varepsilon _{0}}}\left({\frac {\sin \left({\frac {1}{2}}\,\Delta k\,\ell \right)}{{\frac {1}{2}}\,\Delta k\,\ell }}\right)^{2}I^{2}(\omega )}$

Esta intensidad se maximiza para la condición de fase coincidente Δ k = 0. Si el proceso no coincide en fase, la polarización impulsora en ω entra y sale de fase con la onda generada E (2 ω ) y la conversión oscila como sin(Δ kℓ /2). La longitud de coherencia se define como . No vale la pena utilizar un cristal no lineal mucho más largo que la longitud de coherencia. ( La polarización periódica y la coincidencia de casi fases proporcionan otro enfoque para este problema). ${\displaystyle \ell _{c}={\frac {\pi }{\Delta k}}}$

Con agotamiento

Diagrama de generación de segundo armónico con perfecta adaptación de fases . ${\displaystyle \Delta k=0}$

Diagrama de generación de segundo armónico con coincidencia de fases imperfecta . En este caso, la energía fluye hacia adelante y hacia atrás desde la bomba a la señal de frecuencia duplicada, y tener un cristal grueso puede generar una menor cantidad de SHG producida. ${\displaystyle \Delta k\neq 0}$

Cuando la conversión al segundo armónico se vuelve significativa, se hace necesario incluir el agotamiento de la fundamental. La conversión de energía establece que todos los campos involucrados verifican las relaciones Manley-Rowe . Entonces se tienen las ecuaciones acopladas: ^[51]

${\displaystyle {\begin{aligned}{\frac {\partial E(2\omega )}{\partial z}}&=-{\frac {i\omega }{n_{2\omega }c}}d_{\text{eff}}E^{2}(\omega )e^{i\,\Delta k\,z},\\[5pt]{\frac {\partial E(\omega )}{\partial z}}&=-{\frac {i\omega }{n_{\omega }c}}d_{\text{eff}}^{*}E(2\omega )E^{*}(\omega )e^{-i\,\Delta k\,z},\end{aligned}}}$

donde denota el conjugado complejo. Para simplificar, supongamos una generación de fase coincidente ( ). Entonces, la conservación de energía requiere que ${\displaystyle *}$ ${\displaystyle \Delta k=0}$

${\displaystyle n_{2\omega }\left[E^{*}(2\omega ){\frac {\partial E(2\omega )}{\partial z}}+{\text{c.c.}}\right]=-n_{\omega }\left[E(\omega ){\frac {\partial E^{*}(\omega )}{\partial z}}+{\text{c.c.}}\right]}$

¿ Dónde está el conjugado complejo del otro término, o ${\displaystyle {\text{c.c.}}}$

${\displaystyle n_{2\omega }\left|E(2\omega )\right|^{2}+n_{\omega }|E(\omega )|^{2}=n_{2\omega }E_{0}^{2}.}$

SHG de fase coincidente con agotamiento de la fuente (azul) y excitación correspondiente (naranja). L es la duración de la interacción ( ℓ en el texto).

Ahora resolvemos las ecuaciones con la premisa.

${\displaystyle {\begin{aligned}E(\omega )&=\left|E(\omega )\right|e^{i\varphi (\omega )}\\E(2\omega )&=\left|E(2\omega )\right|e^{i\varphi (2\omega )}\end{aligned}}}$

y obtener

${\displaystyle {\frac {d\left|E(2\omega )\right|}{dz}}=-{\frac {i\omega d_{\text{eff}}}{n_{\omega }c}}\left[E_{0}^{2}-\left|E(2\omega )\right|^{2}\right]e^{2i\varphi (\omega )-i\varphi (2\omega )}}$

lo que lleva a

${\displaystyle \int _{0}^{\left|E(2\omega )\right|\ell }{\frac {d\left|E(2\omega )\right|}{E_{0}^{2}-\left|E(2\omega )\right|^{2}}}=-\int _{0}^{\ell }{\frac {i\omega d_{\text{eff}}}{n_{\omega }c}}e^{2i\varphi (\omega )-i\varphi (2\omega )}\,dz.}$

Usando

${\displaystyle \int {\frac {dx}{a^{2}-x^{2}}}={\frac {1}{a}}\tanh ^{-1}{\frac {x}{a}}}$

obtenemos

${\displaystyle \left|E(2\omega )\right|_{z=\ell }=E_{0}\tanh \left({\frac {-iE_{0}\ell \omega d_{\text{eff}}}{n_{\omega }c}}e^{2i\varphi (\omega )-i\varphi (2\omega )}\right).}$

Si asumimos un real , las fases relativas para un crecimiento armónico real deben ser tales que . Entonces ${\displaystyle d_{\text{eff}}}$ ${\displaystyle e^{2i\varphi (\omega )-i\varphi (2\omega )}=i}$

${\displaystyle I(2\omega ,\ell )=I(\omega ,0)\tanh ^{2}\left({\frac {E_{0}\omega d_{\text{eff}}\ell }{n_{\omega }c}}\right)}$

o

${\displaystyle I(2\omega ,\ell )=I(\omega ,0)\tanh ^{2}(\Gamma \ell ),}$

dónde . De , también se deduce que ${\displaystyle \Gamma =\omega d_{\text{eff}}E_{0}/nc}$ ${\displaystyle I(2\omega ,\ell )+I(\omega ,\ell )=I(\omega ,0)}$

${\displaystyle I(\omega ,\ell )=I(\omega ,0)\operatorname {sech} ^{2}(\Gamma \ell ).}$

Expresión teórica con haces gaussianos.

Se supone que la onda de excitación es un haz gaussiano , de amplitud: ${\displaystyle A_{1}=A_{0}{\sqrt {\frac {2}{\pi }}}{\frac {z_{R}}{iq(z)}}\exp \left(ik_{1}{\frac {x^{2}+y^{2}}{2q(z)}}\right)}$

con , la dirección de propagación, el rango de Rayleigh, el vector de onda . ${\displaystyle q(z)=z-iz_{R}}$ ${\displaystyle z}$ ${\displaystyle z_{R}}$ ${\displaystyle {k}_{1}}$

Cada onda verifica la ecuación de onda.

${\displaystyle \left[{\frac {\partial }{\partial x^{2}}}+{\frac {\partial }{\partial y^{2}}}+2ik_{1}{\frac {\partial }{\partial z}}\right]A(x,y,z;k_{1})={\begin{cases}0&{\text{for the fundamental}},\\{\frac {\omega _{n}^{2}c^{2}}{\chi ^{(n)}}}A(x,y,z;k_{1})e^{i\,\Delta k\,z}&{\text{for }}n{\text{-th harmonic}}.\end{cases}}}$

dónde . ${\displaystyle \Delta k=k_{n}-k_{1}}$

Con coincidencia de fases

Se puede demostrar que: ${\displaystyle A_{n}=-i{\frac {\omega _{n}}{2n_{n\omega }c}}{\left(A_{0}{\sqrt {\frac {2}{\pi }}}\right)^{n}}z_{R}^{2}\int _{-\infty }^{z}{\frac {\chi ^{(n)}(u)}{q(u)^{2}}}\,du\exp \left(ik_{n}{\frac {x^{2}+y^{2}}{2q(z)}}\right)}$

(un gaussiano ), es una solución de la ecuación ( n  = 2 para SHG).

Sin coincidencia de fases

Intensidad SHG, coincidente en fase o no. Se supone que el ancho del medio es mucho mayor que z , el rango de Rayleigh de 20 µm, la longitud de onda de excitación de 0,8 µm y el índice óptico de 2,2.

Una coincidencia de fases no perfecta es una condición más realista en la práctica, especialmente en muestras biológicas. Sin embargo, se supone que la aproximación paraxial sigue siendo válida: , y en la expresión armónica, ahora es . ${\displaystyle k_{n}=nk_{1}}$ ${\displaystyle \chi ^{(n)}(z)}$ ${\displaystyle \chi ^{(n)}(z)e^{i\,\Delta k\,z}}$

En el caso especial de SHG ( n  = 2), en un medio de longitud L y una posición de enfoque , la intensidad escribe: ^[52] ${\displaystyle z_{0}}$

${\displaystyle I_{2\omega }={\frac {2\omega ^{2}}{\pi c^{2}\varepsilon _{0}w_{0}^{2}n_{2\omega }n_{\omega }^{2}}}I_{\omega }^{2}(\chi ^{(2)})^{2}\left(\int _{z_{0}}^{z_{0}+L}{\frac {e^{i\,\Delta k\,z}}{1+iz/z_{R}}}\right)^{2}\,dz.}$

donde es la velocidad de la luz en el vacío , la permitividad del vacío , el índice óptico del medio y el tamaño de la cintura de excitación. ${\displaystyle c}$ ${\displaystyle \varepsilon _{0}}$ ${\displaystyle n_{n\omega }}$ ${\displaystyle n\omega }$ ${\displaystyle w_{0}}$

Por lo tanto, la intensidad de SHG decae rápidamente en su conjunto ( ), debido al cambio de fase de Gouy del haz gaussiano. ${\displaystyle 0<z_{0}<L}$

Según los experimentos, la señal SHG desaparece en la masa (si el espesor del medio es demasiado grande) y el SHG debe generarse en la superficie del material: por lo tanto, la conversión no se escala estrictamente con el cuadrado del número de dispersores. , al contrario de lo que indica el modelo de onda plana. Curiosamente, la señal también desaparece en masa para pedidos más altos , como THG.

Materiales usados

Los materiales capaces de generar un segundo armónico son cristales sin simetría de inversión, excepto los cristales con grupo de puntos 432. Esto elimina el agua y el vidrio. ^[50]

A continuación se muestran algunos cristales que se utilizan con ciertos tipos de láser para la conversión de SHG:

• Excitación fundamental a 600–1500 nm: ^[53] BiBO (BiB ₃ O ₆ )
• Excitación fundamental a 570–4000 nm: ^[54] yodato de litio LiIO ₃ .
• Excitación fundamental a 800-1100 nm, a menudo 860 o 980 nm: ^[55] niobato de potasio KNbO ₃ .
• Excitación fundamental a 410–2000 nm: BBO (β-BaB ₂ O ₄ ). ^[56]
• Excitación fundamental a 984–3400 nm: KTP (KTiOPO ₄ ) o KTA. ^[57]
• Excitación fundamental a 1064 nm: fosfato monopotásico KDP (KH ₂ PO ₄ ), triborato de litio (LiB ₃ O ₅ ), CsLiB ₆ O ₁₀ y borato de bario BBO(β-BaB ₂ O ₄ ).
• Excitación fundamental a 1319 nm: KNbO ₃ , BBO (β-BaB ₂ O ₄ ), fosfato monopotásico KDP (KH ₂ PO ₄ ), LiIO ₃ , LiNbO ₃ y titanil fosfato de potasio KTP (KTiOPO ₄ ).
• Excitación fundamental a ~1000-2000 nm: cristales periódicamente polarizados, como PPLN . ^[58]

En particular, las proteínas biológicas filamentosas de forma cilíndrica simétrica como el colágeno , la tubulina o la miosina , pero también ciertos hidratos de carbono (como el almidón o la celulosa ) son también bastante buenos convertidores de SHG (fundamental en el infrarrojo cercano). ^[59]

Ver también

• Generación semiarmónica
• Generación armónica
• Óptica no lineal
• Multiplicador de frecuencia óptica
• Microscopía de imágenes del segundo armónico.
• Conversión descendente paramétrica espontánea
• Generación de segundo armónico de superficie.

Referencias

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enlaces externos

Artículos

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