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Perovskita (estructura)

Estructura de una perovskita con fórmula química general ABX 3 . Las esferas rojas son átomos X (generalmente oxígenos), las esferas azules son átomos B (un catión metálico más pequeño, como Ti 4+ ), y las esferas verdes son los átomos A (un catión metálico más grande, como Ca 2+ ). . En la foto se muestra la estructura cúbica sin distorsiones ; la simetría se reduce a ortorrómbica , tetragonal o trigonal en muchas perovskitas. [1]
titanato de calcio
estructura del óxido ABO 3
MAPbBr 3 cristal

Una perovskita es cualquier material con una estructura cristalina que sigue la fórmula ABX 3 , que fue descubierta por primera vez como el mineral llamado perovskita , que consiste en óxido de calcio y titanio (CaTiO 3 ). [2] El mineral fue descubierto por primera vez en los Montes Urales de Rusia por Gustav Rose en 1839 y lleva el nombre del mineralogista ruso LA Perovski (1792–1856). 'A' y 'B' son dos iones cargados positivamente (es decir, cationes), a menudo de tamaños muy diferentes, y X es un ion cargado negativamente (un anión, frecuentemente óxido) que se une a ambos cationes. Los átomos 'A' son generalmente más grandes que los átomos 'B'. La estructura cúbica ideal tiene el catión B en coordinación 6 veces, rodeado por un octaedro de aniones, y el catión A en coordinación cuboctaédrica 12 veces . Pueden existir formas de perovskita adicionales donde uno o ambos sitios A y B tienen una configuración de A1 x-1 A2 x y/o B1 y-1 B2 y y el X puede desviarse de la configuración de coordinación ideal como iones dentro de A y B. Los sitios sufren cambios en sus estados de oxidación. [3]

Como una de las familias estructurales más abundantes, las perovskitas se encuentran en una enorme cantidad de compuestos que tienen una amplia gama de propiedades, aplicaciones e importancia. [4] Los compuestos naturales con esta estructura son la perovskita, la loparita y el silicato perovskita bridgmanita. [2] [5] Desde el descubrimiento en 2009 de las células solares de perovskita , que contienen perovskitas de haluro de plomo y metilamonio , ha habido un considerable interés en la investigación de los materiales de perovskita. [6]

Estructura

Las estructuras de perovskita son adoptadas por muchos óxidos que tienen la fórmula química ABO 3 . La forma idealizada es una estructura cúbica ( grupo espacial Pm 3 m, núm. 221) que rara vez se encuentra. Las fases ortorrómbica (por ejemplo, grupo espacial Pnma, nº 62, o Amm2, nº 68) y tetragonal (por ejemplo, grupo espacial I4/mcm, nº 140, o P4mm, nº 99) son las variantes no cúbicas más comunes. Aunque la estructura de la perovskita lleva el nombre de CaTiO 3 , este mineral presenta una forma no idealizada. SrTiO 3 y CaRbF 3 son ejemplos de perovskitas cúbicas. El titanato de bario es un ejemplo de perovskita que puede adoptar formas romboédrica ( grupo espacial R3m, n.º 160), ortorrómbica, tetragonal y cúbica según la temperatura. [7]

En la celda unitaria cúbica idealizada de dicho compuesto, el átomo de tipo 'A' se ubica en la posición de las esquinas del cubo (0, 0, 0), el átomo de tipo 'B' se ubica en la posición del centro del cuerpo (1/2, 1/ 2, 1/2) y los átomos de oxígeno se ubican en posiciones centradas en la cara (1/2, 1/2, 0), (1/2, 0, 1/2) y (0, 1/2, 1/2). El diagrama de la derecha muestra las aristas de una celda unitaria equivalente con A en la posición de las esquinas del cubo, B en el centro del cuerpo y O en las posiciones centradas en las caras.

Son posibles cuatro categorías generales de emparejamiento de cationes: A + B 2+ X − 3 , o perovskitas 1:2; [8] A 2+ B 4+ X 2− 3 , o perovskitas 2:4; A 3+ B 3+ X 2− 3 , o perovskitas 3:3; y A + B 5+ X 2− 3 , o perovskitas 1:5.

Los requisitos relativos del tamaño de los iones para la estabilidad de la estructura cúbica son bastante estrictos, por lo que un ligero pandeo y distorsión pueden producir varias versiones distorsionadas de menor simetría, en las que se reducen los números de coordinación de los cationes A, los cationes B o ambos. La inclinación de los octaedros BO 6 reduce la coordinación de un catión A de tamaño insuficiente de 12 a tan solo 8. Por el contrario, el descentrado de un catión B de tamaño insuficiente dentro de su octaedro le permite alcanzar un patrón de enlace estable. El dipolo eléctrico resultante es responsable de la propiedad de ferroelectricidad y se muestra en perovskitas como BaTiO 3 que se distorsionan de esta manera.

Las estructuras complejas de perovskita contienen dos cationes de sitio B diferentes. Esto da como resultado la posibilidad de variantes ordenadas y desordenadas.

Perovskitas en capas

Las perovskitas pueden estar estructuradas en capas, con el ABO
3estructura separada por finas láminas de material intrusivo. Las diferentes formas de intrusión, basadas en la composición química de la intrusión, se definen como: [9]

Peliculas delgadas

Imágenes de microscopía electrónica de transmisión de barrido con resolución atómica de un sistema de película delgada de óxido de perovskita. Se muestra una sección transversal de una bicapa de La 0,7 Sr 0,3 MnO 3 y LaFeO 3 cultivada sobre 111-SrTiO 3 . Superposición: catión A (verde), catión B (gris) y oxígeno (rojo).

Las perovskitas se pueden depositar como películas delgadas epitaxiales sobre otras perovskitas, [18] utilizando técnicas como la deposición con láser pulsado y la epitaxia por haz molecular . Estas películas pueden tener un espesor de un par de nanómetros o tan pequeñas como una sola celda unitaria. [19] Las estructuras únicas y bien definidas en las interfaces entre la película y el sustrato se pueden utilizar para la ingeniería de interfaces, donde pueden surgir nuevos tipos de propiedades. [20] Esto puede suceder a través de varios mecanismos, desde tensiones de desajuste entre el sustrato y la película, cambios en la rotación octaédrica del oxígeno, cambios de composición y confinamiento cuántico. [21] Un ejemplo de esto es LaAlO 3 cultivado en SrTiO 3 , donde la interfaz puede exhibir conductividad , aunque tanto LaAlO 3 como SrTiO 3 no son conductores. [22] Otro ejemplo es el SrTiO 3 cultivado en LSAT ((LaAlO 3 ) 0,3 (Sr 2 AlTaO 6 ) 0,7 ) o DyScO 3 que puede transformar el ferroeléctrico incipiente en un ferroeléctrico a temperatura ambiente mediante deformación biaxial aplicada epitaxialmente . [23] El desajuste de red de GdScO 3 con SrTiO 3 (+1,0 %) aplica tensión de tracción , lo que resulta en una disminución de la constante de red fuera del plano de SrTiO 3 , en comparación con LSAT (-0,9 %), que aplica epitaxialmente compresión tensión que conduce a una extensión de la constante de red fuera del plano de SrTiO 3 (y el posterior aumento de la constante de red en el plano). [23]

Inclinación octaédrica

Más allá de las simetrías de perovskita más comunes ( cúbica , tetragonal , ortorrómbica ), una determinación más precisa conduce a un total de 23 tipos de estructuras diferentes que se pueden encontrar. [24] Estas 23 estructuras se pueden clasificar en 4 diferentes sistemas de inclinación que se indican mediante su respectiva notación Glazer. [25]

Sistemas de inclinación única y cero en perovskitas

La notación consta de una letra a/b/c, que describe la rotación alrededor de un eje cartesiano y un superíndice +/—/0 para indicar la rotación con respecto a la capa adyacente. Un "+" indica que la rotación de dos capas adyacentes apunta en la misma dirección, mientras que un "-" indica que las capas adyacentes giran en direcciones opuestas. Ejemplos comunes son a 0 a 0 a 0 , a 0 a 0 a – y a 0 a 0 a + que se visualizan aquí.

Ejemplos

Minerales

La estructura de perovskita es adoptada a alta presión por la bridgmanita , un silicato de fórmula química (Mg,Fe)SiO 3 , que es el mineral más común en el manto terrestre. A medida que aumenta la presión, las unidades tetraédricas de SiO 4 4- en los minerales dominantes que contienen sílice se vuelven inestables en comparación con las unidades octaédricas de SiO 6 8- . En las condiciones de presión y temperatura del manto inferior, el segundo material más abundante es probablemente la periclasa , óxido de (Mg,Fe)O estructurado con sal de roca . [2]

En las condiciones de alta presión del manto inferior de la Tierra , la enstatita de piroxeno , MgSiO3 , se transforma en un polimorfo con estructura de perovskita más denso ; Esta fase puede ser el mineral más común en la Tierra. [26] Esta fase tiene la estructura de perovskita ortorrómbica distorsionada (estructura tipo GdFeO 3 ) que es estable a presiones de ~24 GPa a ~110 GPa. Sin embargo, no se puede transportar desde profundidades de varios cientos de kilómetros hasta la superficie de la Tierra sin transformarse nuevamente en materiales menos densos. A presiones más altas, la perovskita de MgSiO 3 , comúnmente conocida como perovskita de silicato, se transforma en post-perovskita .

Perovskitas complejas

Aunque existe un gran número de perovskitas ABX 3 simples conocidas , este número puede ampliarse enormemente si los sitios A y B se duplican cada vez más o son AA'BB'X 6 complejos . [27] Las perovskitas dobles ordenadas generalmente se indican como A 2 BB'O 6 , mientras que las desordenadas se indican como A(BB')O 3 . En las perovskitas ordenadas, son posibles tres tipos diferentes de ordenamiento: sal gema, en capas y columnar. El orden más común es el de sal gema, seguido del mucho menos común, desordenado y muy distante, en forma de columnas y capas. [27] La ​​formación de superestructuras de sal gema depende del ordenamiento de los cationes del sitio B. [28] [29] La inclinación octaédrica puede ocurrir en perovskitas dobles, sin embargo, las distorsiones de Jahn-Teller y los modos alternativos alteran la longitud del enlace B-O.

Otros

Aunque los compuestos de perovskita más comunes contienen oxígeno, hay algunos compuestos de perovskita que se forman sin oxígeno. Las perovskitas fluoradas como NaMgF 3 son bien conocidas. Una gran familia de compuestos metálicos de perovskita puede representarse mediante RT 3 M (R: ion de tierras raras u otro ion relativamente grande, T: ion de metal de transición y M: metaloides ligeros). Los metaloides ocupan los sitios "B" coordinados octaédricamente en estos compuestos. RPd 3 B, RRh 3 B y CeRu 3 C son ejemplos. MgCNi 3 es un compuesto de perovskita metálica y ha recibido mucha atención debido a sus propiedades superconductoras. Un tipo aún más exótico de perovskita está representado por las óxido-auridas mixtas de Cs y Rb, como Cs 3 AuO, que contienen grandes cationes alcalinos en los sitios "aniónicos" tradicionales, unidos a aniones O 2− y Au − . [ cita necesaria ]

Propiedades de los materiales

Los materiales de perovskita exhiben muchas propiedades interesantes e intrigantes tanto desde el punto de vista teórico como de aplicación. La colosal magnetorresistencia , ferroelectricidad , superconductividad , ordenamiento de carga , transporte dependiente del espín, alta termopotencia y la interacción de propiedades estructurales, magnéticas y de transporte son características comúnmente observadas en esta familia. Estos compuestos se utilizan como sensores y electrodos catalizadores en ciertos tipos de pilas de combustible [30] y son candidatos para dispositivos de memoria y aplicaciones de espintrónica . [31]

Muchos materiales cerámicos superconductores (los superconductores de alta temperatura ) tienen estructuras similares a las perovskitas, a menudo con 3 o más metales, incluido el cobre, y algunas posiciones de oxígeno dejadas vacantes. Un buen ejemplo es el óxido de itrio, bario y cobre , que puede ser aislante o superconductor según el contenido de oxígeno.

Los ingenieros químicos están considerando un material de perovskita a base de cobalto como sustituto del platino en los convertidores catalíticos de vehículos diésel. [32]

Aplicaciones aspiracionales

Las propiedades físicas de interés para la ciencia de materiales entre las perovskitas incluyen superconductividad , magnetorresistencia , conductividad iónica y una multitud de propiedades dieléctricas, que son de gran importancia en microelectrónica y telecomunicaciones . También son de interés para los centelleadores , ya que tienen un gran rendimiento luminoso para la conversión de radiación. Debido a la flexibilidad de los ángulos de enlace inherentes a la estructura de perovskita, existen muchos tipos diferentes de distorsiones que pueden ocurrir en la estructura ideal. Estos incluyen la inclinación de los octaedros , los desplazamientos de los cationes fuera de los centros de sus poliedros de coordinación y las distorsiones de los octaedros impulsadas por factores electrónicos ( distorsiones de Jahn-Teller ). [33] La aplicación financiera más importante de las perovskitas es en los condensadores cerámicos , en los que se utiliza BaTiO 3 debido a su alta constante dieléctrica. [34] [35]

Fotovoltaica

Estructura cristalina de perovskitas CH 3 NH 3 PbX 3 (X=I, Br y/o Cl). El catión metilamonio (CH 3 NH 3 + ) está rodeado por octaedros PbX 6 . [36]

Las perovskitas sintéticas son posibles materiales para la energía fotovoltaica de alta eficiencia [37] [38] ; mostraron una eficiencia de conversión de hasta el 26,3 % [38] [39] [40] y pueden fabricarse utilizando las mismas técnicas de fabricación de película delgada que esa Se utiliza para células solares de silicio de película delgada. [41] Los haluros de metilamonio y estaño y los haluros de metilamonio y plomo son de interés para su uso en células solares sensibilizadas con colorantes . [42] [43] Algunas células fotovoltaicas de perovskita alcanzan una eficiencia máxima teórica del 31%. [44]

Entre los haluros de metilamonio estudiados hasta ahora, el más común es el triyoduro de plomo y metilamonio ( CH
3NUEVA HAMPSHIRE
3PbI
3). Tiene una alta movilidad del portador de carga y una vida útil del portador de carga que permite que los electrones y huecos generados por la luz se muevan lo suficiente como para ser extraídos como corriente, en lugar de perder su energía en forma de calor dentro de la celda. CH
3NUEVA HAMPSHIRE
3PbI
3Las longitudes de difusión efectivas son de unos 100 nm tanto para electrones como para huecos. [45]

Los haluros de metilamonio se depositan mediante métodos de solución a baja temperatura (normalmente spin-coating ). Otras películas procesadas en solución a baja temperatura (por debajo de 100 °C) tienden a tener longitudes de difusión considerablemente más pequeñas. Stranks et al. describieron células nanoestructuradas utilizando un haluro de plomo y metilamonio mixto ( CH 3 NH 3 PbI 3− x Cl x ) y demostraron una célula solar amorfa de película delgada con una eficiencia de conversión del 11,4% y otra que alcanzó el 15,4% usando evaporación al vacío . El espesor de la película de aproximadamente 500 a 600 nm implica que las longitudes de difusión de electrones y huecos eran al menos de este orden. Midieron valores de longitud de difusión superiores a 1 μm para la perovskita mixta, un orden de magnitud mayor que los 100 nm para el yoduro puro. También demostraron que la vida útil de los portadores en la perovskita mixta es más larga que en el yoduro puro. [45] Liu y cols. Se aplicó microscopía de fotocorriente de barrido para mostrar que la longitud de difusión de electrones en perovskita de haluro mixto a lo largo del plano (110) es del orden de 10 μm. [46]

Para CH
3NUEVA HAMPSHIRE
3PbI
3, el voltaje de circuito abierto (V OC ) generalmente se aproxima a 1 V, mientras que para CH
3NUEVA HAMPSHIRE
3PbI(I,Cl)
3con bajo contenido de Cl, se ha informado que V OC > 1,1 V. Debido a que las bandas prohibidas (Eg ) de ambos son 1,55 eV, las proporciones de VOC a Eg son más altas de lo que normalmente se observan en células similares de tercera generación. Con perovskitas de banda prohibida más amplia, se ha demostrado V OC de hasta 1,3 V. [45]

La técnica ofrece potencial de bajo costo debido a los métodos de solución a baja temperatura y la ausencia de elementos raros. Actualmente, la durabilidad de las células es insuficiente para uso comercial. [45] Sin embargo, las células solares son propensas a la degradación debido a la volatilidad de la sal orgánica [CH 3 NH 3 ] + I - . La perovskita, totalmente inorgánica, yoduro de plomo y cesio (CsPbI 3 ) evita este problema, pero es en sí misma inestable en fase, cuyos métodos de solución a baja temperatura se han desarrollado sólo recientemente. [47]

Las células solares de perovskita de heterounión plana se pueden fabricar en arquitecturas de dispositivos simplificadas (sin nanoestructuras complejas) utilizando únicamente deposición de vapor. Esta técnica produce una conversión de energía solar a eléctrica del 15% medida bajo luz solar plena simulada. [48]

Láseres

LaAlO 3 dopado con neodimio produjo una emisión láser a 1080 nm. [49] Las células mixtas de haluro de plomo y metilamonio ( CH 3 NH 3 PbI 3− x Cl x ) transformadas en láseres emisores de superficie de cavidad vertical (VCSEL) bombeados ópticamente convierten la luz visible de la bomba en luz láser de infrarrojo cercano con una eficiencia del 70 %. [50] [51]

La luz emite diodos

Debido a sus altas eficiencias cuánticas de fotoluminiscencia , las perovskitas pueden encontrar uso en diodos emisores de luz (LED). [52] Aunque la estabilidad de los LED de perovskita aún no es tan buena como la de los LED III-V o orgánicos, hay muchas investigaciones en curso para resolver este problema, como la incorporación de moléculas orgánicas [53] o dopantes de potasio [54] en los LED de perovskita. . La tinta de impresión a base de perovskita se puede utilizar para producir pantallas OLED y paneles de visualización de puntos cuánticos . [55]

Fotoelectrólisis

La electrólisis del agua con una eficiencia del 12,3% utiliza energía fotovoltaica de perovskita. [56] [57]

Centelleadores

Se informaron monocristales de perovskita de lutecio y aluminio dopada con cerio (LuAP:Ce). [58] La propiedad principal de esos cristales es una gran densidad de masa de 8,4 g/cm 3 , lo que da una corta longitud de absorción de rayos X y gamma. El rendimiento de la luz de centelleo y el tiempo de desintegración con una fuente de radiación de Cs 137 son 11.400 fotones/MeV y 17 ns, respectivamente. [59] Esas propiedades hicieron que los centelleadores LUAP:Ce fueran atractivos para los comerciales y se utilizaron con bastante frecuencia en experimentos de física de alta energía. Hasta once años después, un grupo en Japón propuso cristales de perovskita orgánicos-inorgánicos híbridos basados ​​en soluciones de Ruddlesden-Popper como centelleadores de bajo costo. [60] Sin embargo, las propiedades no eran tan impresionantes en comparación con LuAP:Ce. Hasta los nueve años siguientes, los cristales de perovskita híbridos orgánicos-inorgánicos basados ​​en soluciones volvieron a ganar popularidad gracias a un informe sobre su alto rendimiento luminoso de más de 100.000 fotones/MeV a temperaturas criogénicas. [61] Se informó sobre una demostración reciente de centelleadores de nanocristales de perovskita para pantallas de imágenes de rayos X y está desencadenando más esfuerzos de investigación para los centelleadores de perovskita. [62] Las perovskitas de Ruddlesden-Popper en capas han demostrado potencial como centelleadores novedosos y rápidos con rendimientos de luz a temperatura ambiente de hasta 40.000 fotones/MeV, tiempos de desintegración rápidos inferiores a 5 ns y resplandor insignificante. [16] [17] Además, esta clase de materiales ha demostrado capacidad para la detección de partículas de amplio rango, incluidas partículas alfa y neutrones térmicos . [63]

Ejemplos de perovskitas

Simple:

Soluciones sólidas :

Ver también

Referencias

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