Imán de una sola molécula

Un imán monomolecular ( SMM ) es un compuesto metalorgánico que tiene un comportamiento superparamagnético por debajo de una determinada temperatura de bloqueo a escala molecular. En este rango de temperatura, un SMM exhibe histéresis magnética de origen puramente molecular. ^{[1] [2]} A diferencia de los imanes a granel convencionales y los imanes basados ​​en moléculas , no es necesario el ordenamiento magnético colectivo de largo alcance de los momentos magnéticos . ^[2]

Aunque el término "imán de molécula única" se empleó por primera vez en 1996, ^[3] el primer imán de molécula única, [Mn ₁₂ O ₁₂ (OAc) ₁₆ (H ₂ O) ₄ ] (apodado "Mn ₁₂ ") se informó en 1991. ^{[4] [5] [6]} Este compuesto de óxido de manganeso presenta un cubo central Mn(IV) ₄ O ₄ rodeado por un anillo de 8 unidades Mn(III) conectadas a través de ligandos oxo puente , y muestra un comportamiento de relajación magnética lenta hasta temperaturas de ca. 4 K. ^{[7] [8]}

Los esfuerzos en este campo se centran principalmente en elevar las temperaturas de funcionamiento de los imanes de una sola molécula a la temperatura del nitrógeno líquido o la temperatura ambiente para permitir aplicaciones en memorias magnéticas. Junto con el aumento de la temperatura de bloqueo, se están realizando esfuerzos para desarrollar SMM con barreras de alta energía para evitar una reorientación rápida del giro. ^[9] La aceleración reciente en este campo de investigación ha dado como resultado mejoras significativas de las temperaturas de funcionamiento de los imanes de una sola molécula por encima de los 70 K. ^{[10] [11] [12] [13]}

Medición

Comportamiento de Arrhenius de relajación magnética

Debido a la anisotropía magnética de los imanes de una sola molécula , el momento magnético normalmente tiene solo dos orientaciones estables antiparalelas entre sí, separadas por una barrera de energía . Las orientaciones estables definen el llamado "eje fácil" de la molécula. A una temperatura finita, existe una probabilidad finita de que la magnetización se invierta y revierta su dirección. De manera idéntica a un superparamagnético , el tiempo medio entre dos inflexiones se denomina tiempo de relajación de Néel y se da mediante la siguiente ecuación de Néel-Arrhenius: ^[14]

${\displaystyle \tau ^{-1}=\tau _{0}^{-1}\exp \left({\frac {-U_{eff}}{k_{B}T}}\right)}$

dónde:

• τ es el tiempo de relajación magnética, o la cantidad promedio de tiempo que tarda la magnetización de la molécula en cambiar aleatoriamente como resultado de fluctuaciones térmicas.
• τ ₀ es un lapso de tiempo característico del material, llamado tiempo de intento o período de intento (su recíproco se llama frecuencia de intento ); su valor típico está entre 10 ⁻⁹ y 10 ⁻¹⁰ segundos
• U _eff es la barrera de energía asociada con la magnetización que se mueve desde su dirección inicial de eje fácil, a través de un “plano duro”, hasta la otra dirección de eje fácil. La barrera U _eff generalmente se expresa en cm ⁻¹ o en kelvin .
• k _B es la constante de Boltzmann
• T es la temperatura

Este tiempo de relajación magnética, τ , puede durar desde unos pocos nanosegundos hasta años o mucho más.

Temperatura de bloqueo magnético

La denominada temperatura de bloqueo magnético , T _B , se define como la temperatura por debajo de la cual la relajación de la magnetización se vuelve lenta en comparación con la escala de tiempo de una técnica de investigación particular. ^[15] Históricamente, la temperatura de bloqueo para imanes de una sola molécula se ha definido como la temperatura a la cual el tiempo de relajación magnética de la molécula, τ , es de 100 segundos. Esta definición es el estándar actual para la comparación de las propiedades de los imanes de una sola molécula, pero por lo demás no es tecnológicamente significativa. Normalmente existe una correlación entre el aumento de la temperatura de bloqueo de un SMM y la barrera de energía. La temperatura de bloqueo media para los SMM es de 4 K. ^[16] Las sales de Dy-metalocenio son los SMM más recientes en alcanzar la temperatura más alta de histéresis magnética, mayor que la del nitrógeno líquido. ^[9]

Intercambio magnético intramolecular

El acoplamiento magnético entre los espines de los iones metálicos está mediado por interacciones de superintercambio y puede describirse mediante el siguiente hamiltoniano isótropo de Heisenberg :

${\displaystyle {\hat {\mathcal {H}}}_{HB}=-\sum _{i<j}J_{i,j}\mathbf {S} _{i}\cdot \mathbf {S} _{j},}$

donde es la constante de acoplamiento entre el espín i (operador ) y el espín j (operador ). Para J positivo el acoplamiento se llama ferromagnético (alineación paralela de espines) y para J negativo el acoplamiento se llama antiferromagnético (alineación antiparalela de espines): un estado fundamental de espín alto , una alta división de campo cero (debido a una alta anisotropía magnética ) y una interacción magnética despreciable entre moléculas. ${\displaystyle J_{i,j}}$ ${\displaystyle \mathbf {S} _{i}}$ ${\displaystyle \mathbf {S} _{j}}$

La combinación de estas propiedades puede dar lugar a una barrera energética , de modo que a bajas temperaturas el sistema puede quedar atrapado en uno de los pozos de energía de alto espín. ^{[2] [17] [18] [19] [20]}

Barrera a la relajación magnética

Un imán de una sola molécula puede tener un momento magnético positivo o negativo, y la barrera de energía entre estos dos estados determina en gran medida el tiempo de relajación de la molécula. Esta barrera depende del espín total del estado fundamental de la molécula y de su anisotropía magnética . Esta última cantidad se puede estudiar con espectroscopia EPR . ^[21]

Actuación

El rendimiento de los imanes de una sola molécula se define típicamente por dos parámetros: la barrera efectiva para ralentizar la relajación magnética, U _eff , y la temperatura de bloqueo magnético, T _B . Si bien estas dos variables están vinculadas, solo la última variable, T _B , refleja directamente el rendimiento del imán de una sola molécula en el uso práctico. Por el contrario, U _eff , la barrera térmica para ralentizar la relajación magnética, solo se correlaciona con T _B cuando el comportamiento de relajación magnética de la molécula es perfectamente de naturaleza Arrhenius.

La siguiente tabla enumera temperaturas de bloqueo magnético de 100 s representativas y de registro y valores U _eff que se han informado para imanes de molécula única.

Abreviaturas: OAc = acetato , Cp ^ttt = 1,2,4‐tri( terc ‐butil)ciclopentadienuro, Cp ^Me5 = 1,2,3,4,5-penta(metil)ciclopentadienuro , Cp ^iPr4H = 1,2,3,4-tetra(isopropil)ciclopentadienuro, Cp ^iPr4Me = 1,2,3,4-tetra(isopropil)-5-(metil)ciclopentadienuro, Cp ^iPr4Et = 1-(etil)-2,3,4,5-tetra(isopropil)ciclopentadienuro, Cp ^iPr5 = 1,2,3,4,5-penta(isopropil)ciclopentadienuro

*indica parámetros de muestras diluidas magnéticamente ^[26]

Tipos

Aglomerados metálicos

Ferritina

Los grupos de metales formaron la base de la primera década y pico de investigación de imanes de una sola molécula, comenzando con el arquetipo de imanes de una sola molécula, "Mn ₁₂ ". ^{[4] [5] [6]} Este complejo es un complejo polimetálico de manganeso (Mn) que tiene la fórmula [Mn ₁₂ O ₁₂ (OAc) ₁₆ (H ₂ O) ₄ ], donde OAc significa acetato . Tiene la notable propiedad de mostrar una relajación extremadamente lenta de su magnetización por debajo de una temperatura de bloqueo. [Mn ₁₂ O ₁₂ (OAc) ₁₆ (H ₂ O) ₄ ]·4H ₂ O·2AcOH, que se llama "Mn ₁₂ -acetato" es una forma común de esto utilizado en la investigación. ^[27]

Los imanes de una sola molécula también se basan en cúmulos de hierro ^[15] porque potencialmente tienen estados de espín grandes. Además, la biomolécula ferritina también se considera un nanoimán . En el cúmulo Fe ₈ Br el catión Fe ₈ representa [Fe ₈ O ₂ (OH) ₁₂ (tacn) ₆ ] ⁸⁺ , donde tacn representa 1,4,7-triazaciclononano .

El complejo cúbico ferroso [Fe ₄ (sae) ₄ (MeOH) ₄ ] fue el primer ejemplo de un imán de una sola molécula que involucra un grupo de Fe(II), y el núcleo de este complejo es un cubo ligeramente distorsionado con átomos de Fe y O en esquinas alternadas. ^[28] Notablemente, este imán de una sola molécula exhibe magnetismo no colineal, en el que los momentos de espín atómico de los cuatro átomos de Fe apuntan en direcciones opuestas a lo largo de dos ejes casi perpendiculares. ^[29] Los cálculos teóricos mostraron que aproximadamente dos electrones magnéticos están localizados en cada átomo de Fe, y los otros átomos son casi no magnéticos, y la superficie de energía potencial de acoplamiento de espín-órbita tiene tres mínimos de energía local con una barrera de anisotropía magnética justo por debajo de 3 meV. ^[30]

Aplicaciones

Un posible uso de los SMM es el de películas delgadas magnéticas superiores para recubrir discos duros .

Hay muchos tipos descubiertos y usos potenciales. ^{[31] [32]} Los imanes de una sola molécula representan un enfoque molecular para los nanoimanes (partículas magnéticas a nanoescala).

Debido a la anisotropía de espín biestable típicamente grande , los imanes de una sola molécula prometen la realización de quizás la unidad práctica más pequeña para la memoria magnética y, por lo tanto, son posibles bloques de construcción para una computadora cuántica . ^[1] En consecuencia, muchos grupos han dedicado grandes esfuerzos a la síntesis de imanes de una sola molécula adicionales. Los imanes de una sola molécula se han considerado como bloques de construcción potenciales para computadoras cuánticas . ^[33] Un imán de una sola molécula es un sistema de muchos espines interactuantes con niveles de energía bajos claramente definidos. La alta simetría del imán de una sola molécula permite una simplificación de los espines que se pueden controlar en campos magnéticos externos. Los imanes de una sola molécula muestran una fuerte anisotropía , una propiedad que permite que un material asuma una variación de propiedades en diferentes orientaciones. La anisotropía asegura que una colección de espines independientes sería ventajosa para aplicaciones de computación cuántica. Una gran cantidad de espines independientes en comparación con un espín singular, permite la creación de un qubit más grande y, por lo tanto, una mayor facultad de memoria. La superposición e interferencia de los espines independientes también permiten una mayor simplificación de los algoritmos y consultas de cálculo clásicos.

En teoría, las computadoras cuánticas pueden superar las limitaciones físicas que presentan las computadoras clásicas al codificar y decodificar estados cuánticos. Los imanes de una sola molécula se han utilizado para el algoritmo de Grover , una teoría de búsqueda cuántica. ^[34] El problema de búsqueda cuántica normalmente solicita que se recupere un elemento específico de una base de datos desordenada. Clásicamente, el elemento se recuperaría después de N/2 intentos, sin embargo, una búsqueda cuántica utiliza superposiciones de datos para recuperar el elemento, reduciendo teóricamente la búsqueda a una sola consulta. Los imanes de una sola molécula se consideran ideales para esta función debido a su grupo de espines independientes. Un estudio realizado por Leuenberger y Loss, utilizó específicamente cristales para amplificar el momento de los imanes de una sola molécula de espín Mn ₁₂ y Fe ₈ . Se descubrió que tanto Mn ₁₂ como Fe ₈ eran ideales para el almacenamiento de memoria con un tiempo de recuperación de aproximadamente 10 ⁻¹⁰ segundos. ^[34]

Otro enfoque para el almacenamiento de información con SMM Fe ₄ implica la aplicación de un voltaje de compuerta para una transición de estado de neutro a aniónico. El uso de imanes moleculares con compuerta eléctrica ofrece la ventaja de controlar el grupo de espines durante una escala de tiempo acortada. ^[33] El campo eléctrico se puede aplicar al SMM utilizando una punta de microscopio de efecto túnel o una línea de banda . Los cambios correspondientes en la conductancia no se ven afectados por los estados magnéticos, lo que demuestra que el almacenamiento de información podría realizarse a temperaturas mucho más altas que la temperatura de bloqueo. ^[16] El modo específico de transferencia de información incluye DVD a otro medio legible, como se muestra con moléculas estampadas de Mn ₁₂ en polímeros. ^[35]

Otra aplicación de los SMM es en los refrigerantes magnetocalóricos. Un enfoque de aprendizaje automático que utiliza datos experimentales ha podido predecir nuevos SMM que tendrían grandes cambios de entropía y, por lo tanto, serían más adecuados para la refrigeración magnética. Se proponen tres SMM hipotéticos para la síntesis experimental: , , . ^[36] Las principales características de los SMM que contribuyen a las propiedades de entropía incluyen la dimensionalidad y los ligandos de coordinación. ${\displaystyle {\ce {Cr2Gd2(OAc)5+}}}$ ${\displaystyle {\ce {Mn2Gd2(OAc)5+}}}$ ${\displaystyle {\ce {[Fe4Gd6(O3PCH2Ph)6(O2CtBu)14(MeCN)2]}}}$

Además, los imanes de una sola molécula han proporcionado a los físicos bancos de pruebas útiles para el estudio de la mecánica cuántica . El efecto túnel cuántico macroscópico de la magnetización se observó por primera vez en Mn ₁₂ O ₁₂ , caracterizado por pasos espaciados uniformemente en la curva de histéresis. ^[37] La ​​extinción periódica de esta tasa de efecto túnel en el compuesto Fe ₈ se ha observado y explicado con fases geométricas . ^[38]

Véase también

• Ferromagnetismo
• Antiferromagnetismo
• Anisotropía magnética
• Experimento de una sola molécula
• Magnetismo
• Superparamagnetismo
• Magnetoquímica

Referencias

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Enlaces externos

• Red de magnetismo molecular, Jürgen Schnack