excitón

Cuasipartícula que es un estado unido de un electrón y un hueco de electrón.

Excitón de Frenkel, par electrón-hueco unido donde el agujero está localizado en una posición del cristal representada por puntos negros

Excitón de Wannier-Mott, par electrón-hueco unido que no está localizado en una posición cristalina. Esta figura muestra esquemáticamente la difusión del excitón a través de la red.

Un electrón y un hueco de electrón que se atraen entre sí por la fuerza de Coulomb pueden formar un estado ligado llamado excitón . Es una cuasipartícula eléctricamente neutra que existe principalmente en la materia condensada , incluidos aislantes , semiconductores , algunos metales, pero también en ciertos átomos, moléculas y líquidos. El excitón se considera una excitación elemental que puede transportar energía sin transportar carga eléctrica neta. ^{[1] [2] [3] [4]}

Se puede formar un excitón cuando un electrón de la banda de valencia de un cristal es promovido en energía a la banda de conducción , por ejemplo, cuando un material absorbe un fotón. La promoción del electrón a la banda de conducción deja un hueco cargado positivamente en la banda de valencia. Aquí, "agujero" representa el estado desocupado del electrón en la mecánica cuántica con carga positiva, un análogo en el cristal de un positrón . Debido a la fuerza de atracción de Coulomb entre el electrón y el hueco, se forma un estado ligado, similar al del electrón y el protón en un átomo de hidrógeno o al del electrón y el positrón en el positronio. Los excitones son bosones compuestos ya que están formados a partir de dos fermiones que son un electrón y un hueco.

El concepto de excitones fue propuesto por primera vez por Yakov Frenkel en 1931, ^[5] cuando describió la excitación de una red atómica considerando lo que ahora se llama la descripción de enlace estrecho de la estructura de bandas . En su modelo, el electrón y el hueco unidos por la interacción de culombio están ubicados en el mismo sitio de la red o en los vecinos más cercanos, pero el excitón como una cuasipartícula compuesta es capaz de viajar a través de la red sin ninguna transferencia neta de carga, lo que condujo a muchas propuestas para dispositivos optoelectrónicos .

Los excitones suelen tratarse en dos casos limitantes:

(i) Los excitones de radio pequeño, o excitones de Frenkel, donde la distancia relativa del agujero del electrón está restringida a una o sólo unas pocas celdas unitarias vecinas más cercanas. Los excitones de Frenkel suelen aparecer en aisladores y semiconductores orgánicos con bandas de energía permitidas relativamente estrechas y, en consecuencia, con una masa efectiva bastante pesada .

(ii) los excitones de radio grande se denominan excitones de Wannier-Mott, para los cuales el movimiento relativo del electrón y el hueco en el cristal cubre muchas celdas unitarias. Los excitones de Wannier-Mott se consideran cuasipartículas similares al hidrógeno. Se dice entonces que la función de onda del estado ligado es hidrogénica , lo que da como resultado una serie de estados de energía en analogía con un átomo de hidrógeno . En comparación con un átomo de hidrógeno, la energía de unión del excitón en un cristal es mucho menor y el tamaño (radio) del excitón es mucho mayor. Esto se debe principalmente a dos efectos: (a) las fuerzas de Coulomb están protegidas en un cristal, lo que se expresa como una permitividad relativa ε _r significativamente mayor que 1 y (b) la masa efectiva del electrón y el agujero en un cristal son típicamente más pequeñas. comparado con el de los electrones libres. Los excitones de Wannier-Mott con energías de enlace que van desde unos pocos hasta cientos de meV, dependiendo del cristal, se encuentran en muchos semiconductores, incluidos Cu ₂ O, GaAs, otros semiconductores III-V y II-VI y dicalcogenuros de metales de transición como MoS ₂ . Los excitones dan lugar a líneas espectralmente estrechas en los espectros ópticos de absorción, reflexión, transmisión y luminiscencia con energías por debajo de la banda prohibida de partículas libres de un aislante o semiconductor. La energía y el radio de unión de los excitones se pueden extraer de mediciones de absorción óptica en campos magnéticos aplicados. ^[6]

El excitón como cuasipartícula se caracteriza por el momento (o vector de onda K ) que describe la libre propagación del par electrón-hueco como una partícula compuesta en la red cristalina de acuerdo con el teorema de Bloch . La energía del excitón depende de K y suele ser parabólica para los vectores de onda mucho más pequeños que el vector reticular recíproco de la red huésped. La energía del excitón también depende de la orientación respectiva de los espines del electrón y del hueco, ya sean paralelos o antiparalelos. Los espines se acoplan mediante la interacción de intercambio , dando origen a la energía excitónica de estructura fina .

En metales y semiconductores altamente dopados se invoca el concepto de excitón de Gerald Mahan, donde el agujero en una banda de valencia se correlaciona con el mar de Fermi de electrones de conducción. En ese caso, no se forma ningún estado límite en sentido estricto, pero la interacción de Coulomb conduce a una mejora significativa de la absorción en las proximidades del borde de absorción fundamental, también conocido como singularidad del borde de Mahan o Fermi.

Excitón de Frenkel

En materiales con una constante dieléctrica relativamente pequeña , la interacción de Coulomb entre un electrón y un hueco puede ser fuerte y, por tanto, los excitones tienden a ser pequeños, del mismo orden que el tamaño de la celda unitaria. Los excitones moleculares pueden incluso estar localizados íntegramente en la misma molécula, como en los fullerenos . Este excitón de Frenkel , que lleva el nombre de Yakov Frenkel , tiene una energía de enlace típica del orden de 0,1 a 1 eV . Los excitones de Frenkel se encuentran típicamente en cristales de haluros alcalinos y en cristales moleculares orgánicos compuestos de moléculas aromáticas, como el antraceno y el tetraceno . Otro ejemplo de excitón de Frenkel incluye excitaciones d - d in situ en compuestos de metales de transición con capas d parcialmente llenas . Si bien las transiciones d - d están en principio prohibidas por la simetría, se vuelven débilmente permitidas en un cristal cuando la simetría se rompe por relajaciones estructurales u otros efectos. La absorción de un fotón resonante con una transición d - d conduce a la creación de un par electrón-hueco en un solo sitio atómico, que puede tratarse como un excitón de Frenkel.

Excitón de Wannier-Mott

En los semiconductores, la constante dieléctrica es generalmente grande. En consecuencia, el apantallamiento del campo eléctrico tiende a reducir la interacción de Coulomb entre electrones y huecos. El resultado es un excitón de Wannier-Mott , ^[7] que tiene un radio mayor que el espaciamiento de la red. La pequeña masa efectiva de electrones, típica de los semiconductores, también favorece los radios de excitón grandes. Como resultado, el efecto del potencial de red puede incorporarse a las masas efectivas del electrón y del hueco. Asimismo, debido a las masas más bajas y a la interacción de Coulomb protegida, la energía de enlace suele ser mucho menor que la de un átomo de hidrógeno, normalmente del orden de 0,01 eV . Este tipo de excitón recibió su nombre de Gregory Wannier y Nevill Francis Mott . Los excitones de Wannier-Mott se encuentran típicamente en cristales semiconductores con pequeños espacios de energía y constantes dieléctricas altas, pero también se han identificado en líquidos, como el xenón líquido . También se les conoce como grandes excitones .

En los nanotubos de carbono de pared simple , los excitones tienen carácter tanto de Wannier-Mott como de Frenkel. Esto se debe a la naturaleza de la interacción de Coulomb entre electrones y huecos en una dimensión. La función dieléctrica del nanotubo en sí es lo suficientemente grande como para permitir que la extensión espacial de la función de onda se extienda entre unos pocos y varios nanómetros a lo largo del eje del tubo, mientras que un apantallamiento deficiente en el vacío o en un entorno dieléctrico fuera del nanotubo permite grandes ( 0,4 a 1,0 eV ) energías de enlace.

A menudo se puede elegir más de una banda como fuente para el electrón y el hueco, lo que da lugar a diferentes tipos de excitones en el mismo material. Incluso las bandas elevadas pueden ser efectivas, como lo han demostrado los experimentos con dos fotones de femtosegundos . A temperaturas criogénicas, se pueden observar muchos niveles excitónicos más altos acercándose al borde de la banda, ^[8] formando una serie de líneas de absorción espectral que son, en principio, similares a las series espectrales del hidrógeno .

semiconductores 3D

En un semiconductor masivo, un excitón de Wannier tiene una energía y un radio asociados, llamados energía de Rydberg del excitón y radio de Bohr del excitón, respectivamente. ^[9] Para la energía, tenemos

${\displaystyle E(n)=-{\frac {\left({\frac {\mu }{m_{0}\varepsilon _{r}^{2}}}{\text{Ry}}\right)}{n^{2}}}\equiv -{\frac {R_{\text{X}}}{n^{2}}}}$

donde es la unidad de energía de Rydberg (cf. constante de Rydberg ), es la permitividad relativa (estática), es la masa reducida del electrón y el hueco, y es la masa del electrón. En cuanto al radio, tenemos ${\displaystyle {\text{Ry}}}$ ${\displaystyle \varepsilon _{r}}$ ${\displaystyle \mu =(m_{e}^{*}m_{h}^{*})/(m_{e}^{*}+m_{h}^{*})}$ ${\displaystyle m_{0}}$

${\displaystyle r_{n}=\left({\frac {m_{0}\varepsilon _{r}a_{\text{H}}}{\mu }}\right)n^{2}\equiv a_{\text{X}}n^{2}}$

¿Dónde está el radio de Bohr ? ${\displaystyle a_{\text{H}}}$

Por ejemplo, en GaAs , tenemos una permitividad relativa de 12,8 y masas efectivas de electrones y huecos de 0,067 m ₀ y 0,2 m ₀ respectivamente; y eso nos da meV y nm. ${\displaystyle R_{\text{X}}=4.2}$ ${\displaystyle a_{\text{X}}=13}$

semiconductores 2D

En materiales bidimensionales (2D) , el sistema está confinado cuánticamente en la dirección perpendicular al plano del material. La dimensionalidad reducida del sistema tiene un efecto sobre las energías de enlace y los radios de los excitones de Wannier. De hecho, los efectos excitónicos se potencian en dichos sistemas. ^[10]

Para un potencial de Coulomb filtrado simple, las energías de enlace toman la forma del átomo de hidrógeno 2D ^[11]

${\displaystyle E(n)=-{\frac {R_{\text{X}}}{\left(n-{\tfrac {1}{2}}\right)^{2}}}}$.

En la mayoría de los semiconductores 2D, la forma Rytova-Keldysh es una aproximación más precisa a la interacción del excitón ^{[12] [13] [14]}

${\displaystyle V(r)=-{\frac {e^{2}}{8\epsilon _{0}r_{0}}}\left[{\text{H}}_{0}\left({\frac {\kappa r}{r_{0}}}\right)-Y_{0}\left({\frac {\kappa r}{r_{0}}}\right)\right].}$

donde es la llamada longitud de apantallamiento, es la permitividad del vacío , es la carga elemental , la constante dieléctrica promedio del medio circundante y el radio del excitón. Para este potencial no se puede encontrar una expresión general para las energías de los excitones. En lugar de ello, hay que recurrir a procedimientos numéricos, y es precisamente este potencial el que da origen a la serie de energías no hidrogénicas de Rydberg en los semiconductores 2D. ^[10] ${\displaystyle r_{0}}$ ${\displaystyle \epsilon _{0}}$ ${\displaystyle e}$ ${\displaystyle \kappa }$ ${\displaystyle r}$

Ejemplo: excitones en dicalcogenuros de metales de transición (TMD)

Las monocapas de un dicalcogenuro de metal de transición (TMD) son un buen ejemplo de vanguardia en el que los excitones desempeñan un papel importante. En particular, en estos sistemas exhiben una energía límite del orden de 0,5 eV ^[2] con una atracción de Coulomb entre el hueco y los electrones más fuerte que en otros pozos cuánticos tradicionales. Como resultado, en estos materiales están presentes picos excitónicos ópticos incluso a temperatura ambiente. ^[2]

semiconductores 0D

En las nanopartículas que exhiben efectos de confinamiento cuántico y, por lo tanto, se comportan como puntos cuánticos (también llamados semiconductores de dimensión 0), los radios excitónicos vienen dados por ^{[15] [16]}

${\displaystyle a_{\text{X}}={\frac {\varepsilon _{r}}{\mu /m_{0}}}a_{0}}$

donde es la permitividad relativa , es la masa reducida del sistema de huecos de electrones, es la masa del electrón y es el radio de Bohr . ${\displaystyle \varepsilon _{r}}$ ${\displaystyle \mu \equiv (m_{e}^{*}m_{h}^{*})/(m_{e}^{*}+m_{h}^{*})}$ ${\displaystyle m_{0}}$ ${\displaystyle a_{0}}$

excitón de Hubbard

Los excitones de Hubbard están unidos a los electrones no mediante una interacción de Coulomb , sino mediante una fuerza magnética . Su nombre deriva del físico inglés John Hubbard .

Los excitones de Hubbard se observaron por primera vez en 2023 mediante la espectroscopia en el dominio del tiempo de Terahercios . Esas partículas se han obtenido aplicando una luz a un aislante antiferromagnético Mott . ^[17]

Excitón de transferencia de carga

Un caso intermedio entre los excitones de Frenkel y Wannier es el excitón de transferencia de carga (CT) . En física molecular, los excitones CT se forman cuando el electrón y el hueco ocupan moléculas adyacentes. ^[18] Ocurren principalmente en cristales orgánicos y moleculares; ^[19] en este caso, a diferencia de los excitones de Frenkel y Wannier, los excitones CT muestran un momento dipolar eléctrico estático . Los excitones CT también pueden ocurrir en óxidos de metales de transición, donde involucran un electrón en los orbitales 3 d del metal de transición y un hueco en los orbitales 2 p del oxígeno. Ejemplos notables incluyen los excitones de menor energía en cupratos correlacionados ^[20] o el excitón bidimensional de TiO ₂ . ^[21] Independientemente del origen, el concepto de excitón CT siempre está relacionado con una transferencia de carga de un sitio atómico a otro, extendiendo así la función de onda en unos pocos sitios de la red.

Excitón de superficie

En las superficies es posible que se produzcan los llamados estados de imagen , en los que el hueco está dentro del sólido y el electrón está en el vacío. Estos pares electrón-hueco sólo pueden moverse a lo largo de la superficie.

excitón oscuro

Los excitones oscuros son aquellos en los que los electrones tienen un impulso diferente al de los huecos a los que están unidos, es decir, están en una transición ópticamente prohibida que les impide la absorción de fotones y, por lo tanto, para alcanzar su estado necesitan dispersión de fonones . Incluso pueden superar en número a los excitones brillantes normales formados únicamente por absorción. ^{[22] [23] [24]}

Excitones atómicos y moleculares.

Alternativamente, un excitón puede describirse como un estado excitado de un átomo, ion o molécula, si la excitación se desplaza de una celda de la red a otra.

Cuando una molécula absorbe un cuanto de energía que corresponde a una transición de un orbital molecular a otro orbital molecular, el estado excitado electrónico resultante también se describe apropiadamente como un excitón. Se dice que un electrón se encuentra en el orbital desocupado más bajo y un agujero de electrón en el orbital molecular ocupado más alto , y dado que se encuentran dentro de la misma variedad de orbitales moleculares, se dice que el estado de agujero de electrón está ligado. Los excitones moleculares suelen tener tiempos de vida característicos del orden de nanosegundos , después de los cuales se restablece el estado electrónico fundamental y la molécula sufre una emisión de fotones o fonones . Los excitones moleculares tienen varias propiedades interesantes, una de las cuales es la transferencia de energía (ver Transferencia de energía por resonancia de Förster ), mediante la cual si un excitón molecular tiene una correspondencia energética adecuada con la absorbancia espectral de una segunda molécula, entonces un excitón puede transferirse ( saltar ) de una molécula a otra. El proceso depende en gran medida de la distancia intermolecular entre las especies en solución, por lo que el proceso ha encontrado aplicación en sensores y reglas moleculares .

El sello distintivo de los excitones moleculares en cristales moleculares orgánicos son los dobletes y/o tripletes de bandas de absorción de excitones fuertemente polarizados a lo largo de los ejes cristalográficos. En estos cristales, una célula elemental incluye varias moléculas que se encuentran en posiciones simétricamente idénticas, lo que resulta en un nivel de degeneración que se eleva mediante la interacción intermolecular. Como resultado, las bandas de absorción se polarizan a lo largo de los ejes de simetría del cristal. Estos multipletes fueron descubiertos por Antonina Prikhot'ko ^{[25] [26]} y su génesis fue propuesta por Alexander Davydov. Se conoce como "escisión de Davydov". ^{[27] [28]}

Fuerza del oscilador gigante de excitones unidos.

Los excitones son los estados excitados más bajos del subsistema electrónico de cristales puros. Las impurezas pueden unir excitones, y cuando el estado unido es superficial, la fuerza del oscilador para producir excitones unidos es tan alta que la absorción de impurezas puede competir con la absorción intrínseca de excitones incluso a concentraciones de impurezas bastante bajas. Este fenómeno es genérico y aplicable tanto a los excitones de radio grande (Wannier-Mott) como a los excitones moleculares (Frenkel). Por lo tanto, los excitones unidos a impurezas y defectos poseen una fuerza de oscilador gigante . ^[29]

Autoatrapamiento de excitones

En los cristales, los excitones interactúan con los fonones, las vibraciones de la red. Si este acoplamiento es débil, como en los semiconductores típicos como GaAs o Si, los fonones dispersan los excitones. Sin embargo, cuando el acoplamiento es fuerte, los excitones pueden quedar autoatrapados. ^{[30] [31]} El autoatrapamiento da como resultado vestir a los excitones con una densa nube de fonones virtuales que suprime fuertemente la capacidad de los excitones para moverse a través del cristal. En términos más simples, esto significa una deformación local de la red cristalina alrededor del excitón. El autoatrapamiento sólo se puede lograr si la energía de esta deformación puede competir con el ancho de la banda de excitones. Por tanto, debería ser de escala atómica, de aproximadamente un electrón voltio.

La autoatrapamiento de excitones es similar a la formación de polarones de fuerte acoplamiento , pero con tres diferencias esenciales. Primero, los estados de excitones autoatrapados son siempre de un radio pequeño, del orden de la constante de red, debido a su neutralidad eléctrica. En segundo lugar, existe una barrera de autoatrapamiento que separa los estados libres y autoatrapados, por lo que los excitones libres son metaestables. En tercer lugar, esta barrera permite la coexistencia de estados de excitones libres y autoatrapados . ^{[32] [33] [34]} Esto significa que líneas espectrales de excitones libres y bandas anchas de excitones autoatrapados se pueden ver simultáneamente en los espectros de absorción y luminiscencia. Si bien los estados autoatrapados tienen una escala de espaciamiento de red, la barrera suele tener una escala mucho mayor. De hecho, su escala espacial es aproximadamente dónde está la masa efectiva del excitón, es la constante de acoplamiento excitón-fonón y es la frecuencia característica de los fonones ópticos. Los excitones quedan autoatrapados cuando y son grandes, y entonces el tamaño espacial de la barrera es grande en comparación con el espaciamiento de la red. La transformación de un estado de excitón libre en uno autoatrapado se produce como un túnel colectivo de un sistema acoplado de excitón-red (un instanton ). Debido a su gran tamaño, el túnel puede describirse mediante una teoría del continuo. ^[35] La altura de la barrera . Debido a que ambos y aparecen en el denominador de , las barreras son básicamente bajas. Por lo tanto, los excitones libres se pueden ver en cristales con un fuerte acoplamiento excitón-fonón sólo en muestras puras y a bajas temperaturas. La coexistencia de excitones libres y autoatrapados se observó en sólidos de gases raros, ^{[36] [37]} haluros alcalinos, ^[38] y en cristales moleculares de pireno. ^[39] ${\displaystyle r_{b}\sim m\gamma ^{2}/\omega ^{2}}$ ${\displaystyle m}$ ${\displaystyle \gamma }$ ${\displaystyle \omega }$ ${\displaystyle m}$ ${\displaystyle \gamma }$ ${\displaystyle r_{b}}$ ${\displaystyle W\sim \omega ^{4}/m^{3}\gamma ^{4}}$ ${\displaystyle m}$ ${\displaystyle \gamma }$ ${\displaystyle W}$

Interacción

Los excitones son el principal mecanismo de emisión de luz en semiconductores a baja temperatura (cuando la energía térmica característica k T es menor que la energía de unión del excitón ), reemplazando la recombinación electrón-hueco libre a temperaturas más altas.

La existencia de estados de excitón puede inferirse de la absorción de luz asociada a su excitación. Normalmente, los excitones se observan justo debajo de la banda prohibida .

Cuando los excitones interactúan con los fotones se forma el llamado polaritón (o más específicamente excitón-polaritón ). Estos excitones a veces se denominan excitones vestidos .

Siempre que la interacción sea atractiva, un excitón puede unirse con otros excitones para formar un biexcitón , análogo a una molécula de dihidrógeno . Si se crea una gran densidad de excitones en un material, pueden interactuar entre sí para formar un líquido con huecos de electrones , un estado que se observa en los semiconductores indirectos del espacio k.

Además, los excitones son partículas de espín entero que obedecen a las estadísticas de Bose en el límite de baja densidad. En algunos sistemas, donde las interacciones son repulsivas, se predice que el estado fundamental es un estado condensado de Bose-Einstein , llamado excitonio. Ha existido cierta evidencia de excitonio desde la década de 1970, pero a menudo ha sido difícil discernirla a partir de una fase de Peierls. ^[40] Supuestamente se han observado condensados ​​de excitones en sistemas de pozos cuánticos dobles. ^[41] En 2017, Kogar et al. encontró "evidencia convincente" de excitones observados que se condensan en el semimetal tridimensional 1T-TiSe2. ^[42]

Excitones espacialmente directos e indirectos.

Normalmente, los excitones en un semiconductor tienen una vida útil muy corta debido a la proximidad del electrón y el hueco. Sin embargo, al colocar el electrón y el agujero en pozos cuánticos espacialmente separados con una capa de barrera aislante entre ellos, se pueden crear los llamados excitones "espacialmente indirectos". A diferencia de los excitones ordinarios (espacialmente directos), estos excitones espacialmente indirectos pueden tener una gran separación espacial entre el electrón y el hueco y, por tanto, poseer una vida útil mucho más larga. ^[43] Esto se utiliza a menudo para enfriar excitones a temperaturas muy bajas con el fin de estudiar la condensación de Bose-Einstein (o más bien su análogo bidimensional). ^[44]

Ver también

• órbita
• Fuerza del oscilador
• Plasmón
• superfluido polariton
• trión

Referencias

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