La óptica no lineal ( NLO ) es la rama de la óptica que describe el comportamiento de la luz en medios no lineales , es decir, medios en los que la densidad de polarización P responde de forma no lineal al campo eléctrico E de la luz. La no linealidad normalmente se observa sólo con intensidades de luz muy altas (cuando el campo eléctrico de la luz es >10 8 V/m y, por lo tanto, comparable al campo eléctrico atómico de ~10 11 V/m), como los proporcionados por los láseres . . Por encima del límite de Schwinger , se espera que el propio vacío se vuelva no lineal. En óptica no lineal, el principio de superposición ya no se cumple. [1] [2] [3]
El primer efecto óptico no lineal que se predijo fue la absorción de dos fotones , por Maria Goeppert Mayer para su doctorado en 1931, pero siguió siendo una curiosidad teórica inexplorada hasta 1961 y la observación casi simultánea de la absorción de dos fotones en los Laboratorios Bell [4] y el descubrimiento de la generación del segundo armónico por Peter Franken et al. en la Universidad de Michigan , ambos poco después de la construcción del primer láser por parte de Theodore Maiman . [5] Sin embargo, algunos efectos no lineales se descubrieron antes del desarrollo del láser. [6] La base teórica de muchos procesos no lineales se describió por primera vez en la monografía de Bloembergen "Nonlinear Optics". [7]
La óptica no lineal explica la respuesta no lineal de propiedades como la frecuencia , la polarización, la fase o la trayectoria de la luz incidente. [5] Estas interacciones no lineales dan lugar a una serie de fenómenos ópticos:
En estos procesos, el medio tiene una respuesta lineal a la luz, pero las propiedades del medio se ven afectadas por otras causas:
Los efectos no lineales se dividen en dos categorías cualitativamente diferentes: efectos paramétricos y no paramétricos. Una no linealidad paramétrica es una interacción en la que el estado cuántico del material no lineal no cambia por la interacción con el campo óptico. Como consecuencia de esto, el proceso es "instantáneo". La energía y el impulso se conservan en el campo óptico, lo que hace que la coincidencia de fases sea importante y dependa de la polarización. [15] [16]
Los fenómenos ópticos no lineales paramétricos e "instantáneos" (es decir, el material no debe tener pérdidas ni dispersión a través de las relaciones de Kramers-Kronig ), en los que los campos ópticos no son demasiado grandes , pueden describirse mediante una expansión en serie de Taylor de la densidad de polarización dieléctrica ( dipolo eléctrico momento por unidad de volumen) P ( t ) en el momento t en términos del campo eléctrico E ( t ):
donde los coeficientes χ ( n ) son las susceptibilidades de orden n del medio, y la presencia de tal término generalmente se denomina no linealidad de orden n . Tenga en cuenta que la densidad de polarización P ( t ) y el campo eléctrico E ( t ) se consideran escalares por simplicidad. En general, χ ( n ) es un tensor de rango ( n + 1) que representa tanto la naturaleza dependiente de la polarización de la interacción paramétrica como las simetrías (o falta) del material no lineal.
La ecuación de onda es fundamental para el estudio de las ondas electromagnéticas . Comenzando con las ecuaciones de Maxwell en un espacio isotrópico, que no contiene carga libre, se puede demostrar que
donde P NL es la parte no lineal de la densidad de polarización y n es el índice de refracción , que proviene del término lineal en P .
Tenga en cuenta que normalmente se puede utilizar la identidad vectorial
y la ley de Gauss (suponiendo que no haya cargas libres, ),
para obtener la ecuación de onda más familiar
Para un medio no lineal, la ley de Gauss no implica que la identidad
es cierto en general, incluso para un medio isotrópico. Sin embargo, incluso cuando este término no es exactamente 0, a menudo es insignificante y, por lo tanto, en la práctica suele ignorarse, lo que nos da la ecuación de onda no lineal estándar:
La ecuación de onda no lineal es una ecuación diferencial no homogénea. La solución general proviene del estudio de ecuaciones diferenciales ordinarias y puede obtenerse mediante el uso de una función de Green . Físicamente se obtienen las soluciones normales de ondas electromagnéticas para la parte homogénea de la ecuación de ondas:
y el término no homogéneo
actúa como conductor/fuente de las ondas electromagnéticas. Una de las consecuencias de esto es una interacción no lineal que da como resultado que la energía se mezcle o acople entre diferentes frecuencias, lo que a menudo se denomina "mezcla de ondas".
En general, una no linealidad de orden n conducirá a una mezcla de ondas ( n + 1). Como ejemplo, si consideramos sólo una no linealidad de segundo orden (mezcla de tres ondas), entonces la polarización P toma la forma
Si asumimos que E ( t ) se compone de dos componentes en las frecuencias ω 1 y ω 2 , podemos escribir E ( t ) como
y usando la fórmula de Euler para convertir a exponenciales,
donde "cc" significa conjugado complejo . Introduciendo esto en la expresión para P se obtiene
que tiene componentes de frecuencia en 2 ω 1 , 2 ω 2 , ω 1 + ω 2 , ω 1 − ω 2 y 0. Estos procesos de mezcla de tres ondas corresponden a los efectos no lineales conocidos como generación de segundo armónico , generación de suma de frecuencia. , generación de diferencia de frecuencia y rectificación óptica respectivamente.
Nota: La generación y amplificación paramétrica es una variación de la generación de diferencia de frecuencia, donde la frecuencia más baja de uno de los dos campos generadores es mucho más débil (amplificación paramétrica) o está completamente ausente (generación paramétrica). En el último caso, el proceso se inicia mediante la incertidumbre mecánico-cuántica fundamental en el campo eléctrico.
Lo anterior ignora la dependencia de la posición de los campos eléctricos. En una situación típica, los campos eléctricos son ondas viajeras descritas por
en la posición , con el vector de onda , donde es la velocidad de la luz en el vacío y es el índice de refracción del medio a la frecuencia angular . Por tanto, la polarización de segundo orden a frecuencia angular es
En cada posición dentro del medio no lineal, la polarización oscilante de segundo orden irradia a una frecuencia angular y un vector de onda correspondiente . La interferencia constructiva y, por lo tanto, un campo de alta intensidad, ocurrirá sólo si
La ecuación anterior se conoce como condición de coincidencia de fases . Normalmente, la mezcla de tres ondas se realiza en un material cristalino birrefringente, donde el índice de refracción depende de la polarización y la dirección de la luz que lo atraviesa. Las polarizaciones de los campos y la orientación del cristal se eligen de manera que se cumpla la condición de adaptación de fases. Esta técnica de coincidencia de fases se llama sintonización de ángulo. Normalmente un cristal tiene tres ejes, uno o dos de los cuales tienen un índice de refracción diferente al otro. Los cristales uniaxiales, por ejemplo, tienen un único eje preferido, llamado eje extraordinario (e), mientras que los otros dos son ejes ordinarios (o) (ver óptica de cristal ). Existen varios esquemas para elegir las polarizaciones para este tipo de cristal. Si la señal y el tensor tienen la misma polarización, se denomina "adaptación de fase tipo I", y si sus polarizaciones son perpendiculares, se denomina "adaptación de fase tipo II". Sin embargo, existen otras convenciones que especifican con más detalle qué frecuencia tiene qué polarización en relación con el eje del cristal. Estos tipos se enumeran a continuación, con la convención de que la longitud de onda de la señal es más corta que la longitud de onda inactiva.
Los cristales no lineales más comunes son uniaxiales negativos, lo que significa que el eje e tiene un índice de refracción menor que el eje o . En esos cristales, la coincidencia de fases de tipo I y II suelen ser los esquemas más adecuados. En cristales uniaxiales positivos, los tipos VII y VIII son más adecuados. Los tipos II y III son esencialmente equivalentes, excepto que los nombres de señal y ralentí se intercambian cuando la señal tiene una longitud de onda más larga que la ralentí. Por esta razón, a veces se les llama IIA y IIB. Los números de tipo V a VIII son menos comunes que I y II y sus variantes.
Un efecto indeseable de la sintonización angular es que las frecuencias ópticas involucradas no se propagan colinealmente entre sí. Esto se debe a que la onda extraordinaria que se propaga a través de un cristal birrefringente posee un vector de Poynting que no es paralelo al vector de propagación. Esto conduciría a una desviación del haz, lo que limita la eficiencia de la conversión óptica no lineal. Otros dos métodos de coincidencia de fases evitan la desviación del haz al obligar a todas las frecuencias a propagarse a 90° con respecto al eje óptico del cristal. Estos métodos se denominan ajuste de temperatura y coincidencia de cuasi fases .
El ajuste de temperatura se utiliza cuando la polarización de frecuencia de la bomba (láser) es ortogonal a la señal y la polarización de frecuencia inactiva. La birrefringencia en algunos cristales, en particular el niobato de litio , depende en gran medida de la temperatura. La temperatura del cristal se controla para lograr condiciones de coincidencia de fases.
El otro método es la coincidencia de casi fases. En este método, las frecuencias implicadas no están constantemente sincronizadas entre sí, sino que el eje del cristal se invierte en un intervalo regular Λ, normalmente de 15 micrómetros de longitud. De ahí que a estos cristales se les llame periódicamente polarizados . Esto da como resultado que la respuesta de polarización del cristal vuelva a estar en fase con el haz de bombeo al invertir la susceptibilidad no lineal. Esto permite un flujo neto de energía positiva desde la bomba hacia la señal y las frecuencias inactivas. En este caso, el propio cristal proporciona el vector de onda adicional k = 2π/Λ (y por tanto el impulso) para satisfacer la condición de coincidencia de fases. La coincidencia de cuasi fases se puede ampliar a rejillas chirriadas para obtener más ancho de banda y dar forma a un pulso SHG como si se hiciera en un deslumbrante . Se puede integrar monolíticamente SHG de una bomba y modulación de fase propia (emulada por procesos de segundo orden) de la señal y un amplificador paramétrico óptico .
Lo anterior es válido para los procesos. Puede ampliarse para procesos en los que es distinto de cero, algo que generalmente es cierto en cualquier medio sin restricciones de simetría; en particular, la mezcla de frecuencias de suma o diferencia mejorada resonantemente en gases se utiliza con frecuencia para la generación de luz ultravioleta extrema o de "vacío" . [19] En escenarios comunes, como la mezcla de gases diluidos, la no linealidad es débil y, por lo tanto, los haces de luz se enfocan, lo que, a diferencia de la aproximación de onda plana utilizada anteriormente, introduce un cambio de fase pi en cada haz de luz, lo que complica la fase. -requisitos coincidentes. [19] Convenientemente, la mezcla de frecuencias diferentes cancela este cambio de fase focal y, a menudo, tiene una condición de coincidencia de fase general casi autocancelada, lo que simplifica relativamente la sintonización de longitud de onda amplia en comparación con la generación de frecuencia suma. [19] En las cuatro frecuencias se mezclan simultáneamente, a diferencia de la mezcla secuencial a través de dos procesos.
El efecto Kerr también se puede describir como un efecto . En potencias máximas elevadas, el efecto Kerr puede provocar la filamentación de la luz en el aire, en la que la luz viaja sin dispersión ni divergencia en una guía de ondas autogenerada. [20] Incluso a intensidades altas, la serie de Taylor , que lideró la dominación de los órdenes inferiores, ya no converge y en su lugar se utiliza un modelo basado en el tiempo. Cuando un átomo de gas noble es alcanzado por un intenso pulso láser, que tiene una intensidad de campo eléctrico comparable al campo de Coulomb del átomo, el electrón más externo puede ionizarse del átomo. Una vez liberado, el electrón puede ser acelerado por el campo eléctrico de la luz, alejándose primero del ion y luego regresando hacia él a medida que el campo cambia de dirección. Luego, el electrón puede recombinarse con el ion, liberando su energía en forma de fotón. La luz se emite en cada pico del campo de luz láser que sea lo suficientemente intenso, produciendo una serie de destellos de luz de attosegundos . Las energías de los fotones generadas por este proceso pueden extenderse más allá del orden armónico 800 hasta unos pocos K eV . A esto se le llama generación de armónicos de alto orden . El láser debe estar polarizado linealmente para que el electrón regrese a las proximidades del ion original. Se ha observado generación de armónicos de alto orden en chorros de gases nobles, celdas y guías de ondas capilares llenas de gas.
Uno de los procesos de mezcla de frecuencias más utilizados es la duplicación de frecuencia o generación de segundos armónicos. Con esta técnica, la salida de 1064 nm de los láseres Nd:YAG o la salida de 800 nm de los láseres de Ti:zafiro se pueden convertir en luz visible, con longitudes de onda de 532 nm (verde) o 400 nm (violeta), respectivamente. [21]
En la práctica, la duplicación de frecuencia se lleva a cabo colocando un medio no lineal en un rayo láser. Si bien existen muchos tipos de medios no lineales, los medios más comunes son los cristales. Los cristales comúnmente utilizados son BBO ( β-borato de bario ), KDP ( dihidrógenofosfato de potasio ), KTP ( titanilfosfato de potasio ) y niobato de litio . Estos cristales tienen las propiedades necesarias de ser fuertemente birrefringentes (necesario para obtener coincidencia de fases, ver más abajo), tener una simetría cristalina específica, ser transparentes tanto para la luz láser incidente como para la longitud de onda de frecuencia duplicada, y tener umbrales de daño altos, lo que hace haciéndolos resistentes a la luz láser de alta intensidad.
Es posible, utilizando procesos ópticos no lineales, invertir exactamente la dirección de propagación y la variación de fase de un haz de luz. El haz invertido se llama haz conjugado y, por lo tanto, la técnica se conoce como conjugación de fase óptica [22] [23] (también llamada inversión de tiempo , inversión de frente de onda y es significativamente diferente de la retrorreflexión ).
Un dispositivo que produce el efecto de conjugación de fase se conoce como espejo conjugado de fase (PCM).
Se puede interpretar la conjugación de fase óptica como análoga a un proceso holográfico en tiempo real . [24] En este caso, los haces que interactúan interactúan simultáneamente en un material óptico no lineal para formar un holograma dinámico (dos de los tres haces de entrada), o patrón de difracción en tiempo real, en el material. El tercer haz incidente difracta este holograma dinámico y, en el proceso, lee la onda conjugada de fase . En efecto, los tres haces incidentes interactúan (esencialmente) simultáneamente para formar varios hologramas en tiempo real, lo que da como resultado un conjunto de ondas de salida difractadas que aumentan de fase como el haz "en tiempo invertido". En el lenguaje de la óptica no lineal, los haces que interactúan dan como resultado una polarización no lineal dentro del material, que irradia de manera coherente para formar la onda conjugada de fase.
La inversión del frente de onda significa una inversión perfecta del momento lineal y del momento angular de los fotones. La inversión del momento angular significa la inversión tanto del estado de polarización como del momento angular orbital. [25] La inversión del momento angular orbital del vórtice óptico se debe a la perfecta combinación de los perfiles de fase helicoidal de los haces incidente y reflejado. La conjugación de fase óptica se implementa mediante dispersión Brillouin estimulada, [26] mezcla de cuatro ondas, mezcla de tres ondas, hologramas lineales estáticos y algunas otras herramientas.
La forma más común de producir conjugación de fase óptica es utilizar una técnica de mezcla de cuatro ondas, aunque también es posible utilizar procesos como la dispersión Brillouin estimulada.
Para la técnica de mezcla de cuatro ondas, podemos describir cuatro haces ( j = 1, 2, 3, 4) con campos eléctricos:
donde E j son las amplitudes del campo eléctrico. Ξ 1 y Ξ 2 se conocen como las dos ondas de bombeo, siendo Ξ 3 la onda de señal y Ξ 4 la onda conjugada generada.
Si las ondas de bombeo y la onda de señal se superponen en un medio con una χ (3) distinta de cero , esto produce un campo de polarización no lineal:
lo que resulta en la generación de ondas con frecuencias dadas por ω = ±ω 1 ± ω 2 ± ω 3 además de ondas de generación de tercer armónico con ω = 3ω 1 , 3ω 2 , 3ω 3 .
Como se indicó anteriormente, la condición de coincidencia de fases determina cuál de estas ondas es la dominante. Al elegir condiciones tales que ω = ω 1 + ω 2 − ω 3 y k = k 1 + k 2 − k 3 , se obtiene un campo de polarización:
Este es el campo generador del haz conjugado de fase, Ξ 4 . Su dirección está dada por k 4 = k 1 + k 2 − k 3 , por lo que si los dos haces de bomba se contrapropagan ( k 1 = − k 2 ), entonces los haces conjugado y de señal se propagan en direcciones opuestas ( k 4 = − k3 ) . Esto da como resultado la propiedad retrorreflectante del efecto.
Además, se puede demostrar que para un medio con índice de refracción n y una longitud de interacción del haz l , la amplitud del campo eléctrico del haz conjugado se aproxima por
donde c es la velocidad de la luz. Si los haces de bomba E 1 y E 2 son ondas planas (contrapropagantes), entonces
es decir, la amplitud del haz generado es el conjugado complejo de la amplitud del haz de señal. Dado que la parte imaginaria de la amplitud contiene la fase del haz, esto da como resultado la propiedad de inversión de fase del efecto.
Tenga en cuenta que la constante de proporcionalidad entre la señal y los haces conjugados puede ser mayor que 1. Este es efectivamente un espejo con un coeficiente de reflexión mayor que 100%, lo que produce una reflexión amplificada. La energía para ello proviene de los dos haces de bomba, que se agotan durante el proceso.
La frecuencia de la onda conjugada puede ser diferente de la de la onda de señal. Si las ondas de la bomba tienen una frecuencia ω 1 = ω 2 = ω, y la onda de señal tiene una frecuencia mayor, de modo que ω 3 = ω + Δω, entonces la onda conjugada es de frecuencia ω 4 = ω − Δω. Esto se conoce como cambio de frecuencia .
En la electrodinámica clásica de Maxwell, un espejo conjugador de fases realiza la inversión del vector de Poynting :
("dentro" significa campo incidente, "fuera" significa campo reflejado) donde
que es una densidad de momento lineal del campo electromagnético. [25] De la misma manera, una onda conjugada en fase tiene un vector de densidad de momento angular opuesto con respecto al campo incidente: [26]
Las identidades anteriores son válidas localmente , es decir, en cada punto del espacio en un momento dado para un espejo conjugador de fase ideal .
En electrodinámica cuántica, el fotón con energía también posee momento lineal y momento angular, cuya proyección sobre el eje de propagación es , donde la carga topológica del fotón, o número de devanado, es el eje de propagación. La proyección del momento angular sobre el eje de propagación tiene valores discretos .
En electrodinámica cuántica la interpretación de la conjugación de fases es mucho más sencilla en comparación con la electrodinámica clásica . El fotón reflejado desde el espejo conjugador de fase (fuera) tiene direcciones opuestas de momentos lineales y angulares con respecto al fotón incidente (dentro):
Los campos ópticos transmitidos a través de medios Kerr no lineales también pueden mostrar la formación de patrones debido a que el medio no lineal amplifica el ruido espacial y temporal. El efecto se conoce como inestabilidad de la modulación óptica . [13] Esto se ha observado tanto en redes fotorrefractivas, [28] fotónicas, [29] como en sistemas fotorreactivos. [30] [31] [32] [33] En el último caso, la no linealidad óptica se logra mediante aumentos del índice de refracción inducidos por la reacción. [34] Ejemplos de formación de patrones son los solitones espaciales y las redes de vórtices en el marco de la ecuación no lineal de Schrödinger . [35] [36]
Los primeros estudios de óptica y materiales no lineales se centraron en los sólidos inorgánicos. Con el desarrollo de la óptica no lineal, se investigaron las propiedades ópticas moleculares, formando la óptica molecular no lineal. [37] Los enfoques tradicionales utilizados en el pasado para mejorar las no linealidades incluyen extender los sistemas π de cromóforo, ajustar la alternancia de la longitud del enlace, inducir la transferencia de carga intramolecular, extender la conjugación en 2D y diseñar distribuciones de carga multipolares. Recientemente, se propusieron muchas direcciones novedosas para mejorar la no linealidad y la manipulación de la luz, incluidos los cromóforos retorcidos, la combinación de una rica densidad de estados con alternancia de enlaces, la cascada microscópica de no linealidad de segundo orden, etc. Debido a sus destacadas ventajas, la óptica molecular no lineal se ha utilizado ampliamente. en el campo de la biofotónica, incluida la bioimagen, [38] [39] fototerapia, [40] biodetección, [41] etc.
Conexión de propiedades masivas con propiedades microscópicas
La óptica molecular no lineal relaciona las propiedades ópticas de la materia a granel con sus propiedades moleculares microscópicas. Así como la polarizabilidad puede describirse como una expansión en serie de Taylor , se puede expandir el momento dipolar inducido en potencias del campo eléctrico: , donde μ es la polarizabilidad, α es la primera hiperpolarizabilidad , β es la segunda hiperpolarizabilidad, y así sucesivamente. [42]
Nuevos medios no lineales
Ciertos materiales moleculares tienen la capacidad de optimizarse por su no linealidad óptica a nivel microscópico y masivo. Debido a la deslocalización de los electrones en los enlaces π, los electrones responden más fácilmente a los campos ópticos aplicados y tienden a producir respuestas ópticas lineales y no lineales más grandes que los de los enlaces simples (𝜎). En estos sistemas, la respuesta lineal aumenta con la longitud del sistema pi conjugado, mientras que la respuesta no lineal aumenta aún más rápidamente. [43]
Una de las muchas aplicaciones de la óptica molecular no lineal es el uso en bioimagen no lineal. Estos materiales no lineales, como los cromóforos multifotónicos , se utilizan como biomarcadores para la espectroscopia de dos fotones, en la que la atenuación de la intensidad de la luz incidente a medida que pasa a través de la muestra se escribe como . [42]
donde N es el número de partículas por unidad de volumen, I es la intensidad de la luz y δ es la sección transversal de absorción de dos fotones . La señal resultante adopta una forma de línea lorentziana con una sección transversal proporcional a la diferencia en los momentos dipolares de los estados fundamental y final.
Se utilizan cromóforos altamente conjugados similares con fuertes características donante-aceptor debido a su gran diferencia en los momentos dipolares, y actualmente se están realizando esfuerzos para extender sus sistemas conjugados pi para mejorar sus propiedades ópticas no lineales. [37]
Ordenado por longitud de onda de la bomba:
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