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Ciclodecapentaeno

El ciclodecapentaeno o [10]anuleno es un anuleno con fórmula molecular C 10 H 10 . Este compuesto orgánico es un sistema cíclico conjugado de 10 electrones pi y, según la regla de Huckel , debería mostrar aromaticidad . Sin embargo, no es aromático porque varios tipos de tensión del anillo desestabilizan una geometría completamente plana. [1] : 121–122 

Conformación, tensión y no aromaticidad

Aunque no es aromático en sí mismo, el [10]anuleno puede realizar la transición entre diferentes isómeros conformacionales a través de estados excitados aromáticos o cuasiaromáticos , de modo que su isomería conformacional se fija solo a temperaturas criogénicas extremas . [2] Comprender la composición y la reactividad de estas mezclas computacionalmente ha resultado difícil, [3] porque una gran cantidad de conformaciones minimizan la energía localmente . [4]

El isómero todo cis  ( 1 ), un decágono completamente convexo , tendría ángulos de enlace de 144°, lo que crea grandes cantidades de tensión angular en relación con los 120° ideales en la hibridación atómica sp 2 . En cambio, el isómero todo cis adopta una conformación plana similar a un barco ( 2 ) para aliviar la tensión angular, [5] aunque también es menos estable que el siguiente isómero plano, trans , cis , trans , cis , cis -[10]anuleno ( 3 ). [ cita requerida ] Sin embargo, incluso el isómero (3) es inestable, sufre de repulsión estérica entre los dos átomos de hidrógeno internos, [6] y tiende a distorsionarse en el perímetro de dos círculos fusionados, uno más grande y el otro más pequeño, como en el azuleno . [2] El isómero no planar trans , cis , cis , cis , cis es el más estable de todos los isómeros posibles, [ cita requerida ] aunque no está claro si también tiene una configuración similar a un barco como en el confórmero ( 4 ), o la configuración de "corazón" producida si un hidrógeno interno en el confórmero ( 3 ) se volteara de adentro hacia afuera. [2]

Síntesis

El ciclodecapentaeno puede sufrir una transposición electrocíclica a [7] o a partir de dihidronaftaleno. La fotólisis de este último genera [10]anuleno, pero rápidamente vuelve a convertirse en reactivo, incluso a temperaturas criogénicas. [1] : 122 

Derivados aromáticos

(5 ): un anuleno aromático con puente [10]
(6 ): Un [10]anuleno tricíclico aromático

La aromaticidad puede inducirse en compuestos que tienen un núcleo de tipo [10]anuleno si otros sustituyentes imponen la planaridad. Se conocen dos métodos para hacerlo.

Un método consiste en sustituir formalmente dos átomos de hidrógeno por un puente de metileno  ( −CH 2 ); esto da lugar al bicíclico planar 1,6-metano[10]anuleno  ( 5 ). De hecho, el 1,6-metano[10]anuleno no presenta alternancia de longitud de enlace en su estructura de rayos X y signos de una corriente de anillo diamagnético reveladora en su espectro de RMN . [3] Asimismo, un puente de metino tricíclico da lugar a una estructura aromática ( 6 ) similar al ion oxonio estable oxatriquinaceno . [8]

(7 ): un derivado de ciclodecapentaeno muy ácido

Cuando se desprotona para formar el anión, este tipo de compuesto se estabiliza aún más. El carbanión mejora la planaridad de la molécula y el número de estructuras de resonancia que se pueden dibujar se extiende a 7, incluidas dos formas de resonancia con un anillo de benceno completo. La química computacional sugiere que un derivado de anuleno tricíclico[10] con un anillo de benceno anulado y un conjunto completo de sustituyentes ciano ( 7 ) sería uno de los compuestos más ácidos conocidos, con un p K a calculado en DMSO de −30,4 (en comparación con, por ejemplo, −20 para el ácido mágico ). [ 9 ]

El otro método consiste en eliminar más hidrógenos y desarrollar enlaces triples o ciclopropanos a lo largo del anillo. Por lo tanto, los estudios computacionales sugieren que el ciclodecatetraeno es (aunque formalmente un sistema 12-π) plano y aromático, [10] al igual que el biciclo[8.1.0]undeca-1,3,7,9-tetraen-5-ino. [11] Predecir la aromaticidad de estos compuestos no siempre es obvio: el hidrocarburo policíclico tetradihidronafto[10]anuleno, en el que un isómero de valencia de [10]anuleno está fusionado a dos naftalenos , no exhibe aromaticidad dentro del anillo central 10-π. [12]

Otros compuestos relacionados

Referencias

  1. ^ abc Kemp-Jones, A. V.; Masamune S. (1973). "El sistema monocíclico de 10π-electrones". En Nozoe Tetsuo; Breslow, Ronald; Hafner, Klaus; Itô Shô; Murata Ichiro (eds.). Temas de química aromática no bencenoide . Vol. I. Tokio/Nueva York: Hirokawa Publishing, en nombre de Halsted Press, una división de John Wiley & Sons . págs. 121–131. ISBN 0-470-65155-5– a través de Internet Archive .
  2. ^ abc Castro, Claire; Karney, William L.; McShane, Colleen M.; Pemberton, Ryan P. (1 de abril de 2006). "[10]Anuleno: desplazamiento de enlaces y mecanismos conformacionales para la automerización". Revista de química orgánica . 71 (8): 3001–3006. doi :10.1021/jo0521450. ISSN  0022-3263. PMID  16599594.
  3. ^ ab Slayden, Suzanne W.; Liebman, Joel F. (1 de mayo de 2001). "La energética de los hidrocarburos aromáticos: una perspectiva termoquímica experimental". Chemical Reviews . 101 (5): 1545–1546. doi :10.1021/cr990324+. ISSN  0009-2665.
  4. ^ Xie Yaoming; Schaefer, Henry F.; Liang Guyan; Bowen, J. Phillip (febrero de 1994). "[10]Anuleno: la riqueza de isómeros estructurales de baja energía con la misma conectividad (CH)10". Revista de la Sociedad Química Americana . 116 (4): 1442–1449. doi :10.1021/ja00083a032. ISSN  0002-7863.
  5. ^ Xie et al. 1994, aunque tenga en cuenta que Kemp-Jones y Masamune 1973, págs. 126-7 proponen en cambio una conformación "girada", con 6 átomos coplanares y los 4 restantes en un mango elevado.
  6. ^ Sulzbach, Horst M.; Schleyer, Paul contra R.; Jiao Haijun; Xie Yaoming; Schaefer, Henry F. (febrero de 1995). "¡Después de todo, un isómero de anuleno [10] puede ser aromático!". Revista de la Sociedad Química Estadounidense . 117 (4): 1369-1373. doi :10.1021/ja00109a021. ISSN  0002-7863.
  7. ^ Masamune S.; Seidner, RT (1969). "[10]Anulenos". Revista de la Sociedad Química D: Comunicaciones Químicas (10): 542. doi :10.1039/c29690000542. ISSN  0577-6171.
  8. ^ Gilchrist, Thomas L.; Rees, Charles W.; Tuddenham, David; Williams, David J. (1980). "Ácido 7b-metil-7b H -ciclopent[ cd ]indeno-1,2-dicarboxílico, un nuevo sistema aromático de 10 electrones; estructura cristalina de rayos X". Journal of the Chemical Society, Chemical Communications (15): 691–692. doi :10.1039/C39800000691.
  9. ^ Vianello, Robert; Maksi, Zvonimir B. (2005). "Acidez extrema de hidrocarburos policianurados de Rees en fase gaseosa y DMSO: un estudio funcional de la densidad". Chemical Communications (27): 3412–3414. doi :10.1039/B502006A. PMID  15997281.
  10. ^ Navarro Vázquez, Armando; Schreiner, Peter R. (1 de junio de 2005). "1,2-Didehidro[10]anulenos: estructuras, aromaticidad y ciclizaciones". Revista de la Sociedad Química Americana . 127 (22): 8150–8159. doi :10.1021/ja0507968. ISSN  0002-7863.
  11. ^ Parmar, Karnjit; Blaquiere, Christa S.; Lukan, Brianna E.; Gengler, Sydnie N.; Gravel, Michel (septiembre de 2022). "Síntesis de un derivado de dehidro[10]anuleno altamente aromático y planar". Nature Synthesis . 1 (9): 696–700. Bibcode :2022NatSy...1..696P. doi :10.1038/s44160-022-00135-z. ISSN  2731-0582.
  12. ^ Umeda Rui; Hibi Daijiro; Miki Koji; Tobe Yoshito (17 de septiembre de 2009). "Tetradehidrodinafto [10] anuleno: un deshidroanuleno hasta ahora desconocido y un precursor viable de derivados estables de cetreno". Cartas Orgánicas . 11 (18): 4104–4106. doi :10.1021/ol9015942. ISSN  1523-7060.