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Sulfuro de cerio (III)

El sulfuro de cerio (III) , también conocido como sesquisulfuro de cerio , es un compuesto inorgánico con la fórmula Ce 2 S 3 . Es la sal de sulfuro de cerio (III) y existe como tres polimorfos con diferentes estructuras cristalinas. [1] [2] [3]

Su alto punto de fusión (comparable al sílice o la alúmina ) y su naturaleza químicamente inerte han llevado a que se examine ocasionalmente su posible uso como material refractario para crisoles , pero nunca se ha adoptado ampliamente para esta aplicación. [2]

El color rojo distintivo de dos de los polimorfos (α- y β-Ce 2 S 3 ) y la estabilidad química antes mencionada hasta altas temperaturas han llevado a un uso comercial limitado como pigmento rojo (conocido como rojo de sulfuro de cerio). [3]

Síntesis

Las síntesis más antiguas reportadas para el sulfuro de cerio (III) siguen una ruta típica de formación de sesquisulfuro de tierras raras , que implica calentar el sesquióxido de cerio correspondiente a 900–1100 °C en una atmósfera de sulfuro de hidrógeno : [1] [4]

Ce 2 O 3 + 3 H 2 S → Ce 2 S 3 + 3 H 2 O

Los procedimientos sintéticos más nuevos utilizan gas disulfuro de carbono menos tóxico para la sulfuración, a partir del dióxido de cerio que se reduce con el gas CS2 a temperaturas de 800 a 1000 °C: [2]

6 CeO 2 + 5 CS 2 → 3 Ce 2 S 3 + 5 CO 2 + SO 2

Polimorfos

El Ce 2 S 3 existe en tres formas polimórficas : α-Ce 2 S 3 ( ortorrómbica , color burdeos ), β-Ce 2 S 3 ( tetragonal , color rojo), γ-Ce 2 S 3 ( cúbica , color negro). [1] [2] [3] Son análogas a las estructuras cristalinas de los igualmente trimórficos Pr 2 S 3 y Nd 2 S 3 . [2]

Siguiendo los procedimientos sintéticos indicados anteriormente se obtendrán principalmente los polimorfos α y β, con una proporción de α-Ce2S3 que aumenta a temperaturas más bajas (~700–900 °C) y con tiempos de reacción más largos. [ 2] [3] La forma α se puede transformar irreversiblemente en β-Ce2S3 mediante calentamiento al vacío a 1200 ° C durante 7 horas. Luego, se obtiene γ-Ce2S3 a partir de la sinterización del polvo de β -Ce2S3 mediante prensado en caliente a una temperatura aún más alta (1700 °C). [2]

polimorfo α

El polimorfo α del sulfuro de cerio (III) tiene la misma estructura que el α- Gd 2 S 3 . Contiene iones de cerio de 7 y 8 coordenadas, Ce 3+ , con geometría de coordinación prismática trigonal monocapa y bicapada , respectivamente. Los iones de sulfuro, S 2− , son de 5 coordenadas. [5] Dos tercios de ellos adoptan una geometría piramidal cuadrada y un tercio adopta una geometría bipiramidal trigonal . [6]

Polimorfo γ

El polimorfo γ del sulfuro de cerio (III) adopta una forma deficiente en cationes de la estructura Th 3 P 4 . 8 de las 9 posiciones de metal en la estructura Th 3 P 4 están ocupadas por cerio en γ- Ce 2 S 3 , y el resto son vacantes . Esta composición se puede representar mediante la fórmula Ce 2.6670.333 S 4 . Los iones de cerio tienen una coordinación 8, mientras que los iones de sulfuro tienen una coordinación 6 ( octaédrica distorsionada ). [5] [6]

Reacciones

Algunas reacciones reportadas de sulfuro de cerio (III) son con compuestos de bismuto para formar materiales cristalinos superconductores de la familia M(O,F)BiS 2 (para M=Ce). [7]

La reacción de Ce 2 S 3 con Bi 2 S 3 y Bi 2 O 3 en un tubo sellado a 950 °C da el compuesto original CeOBiS 2 :

3 Ce ​​2 S 3 + Bi 2 S 3 + 2 Bi 2 O 3 → 6 CeOBiS 2

Este material es superconductor por sí solo, pero sus propiedades se pueden mejorar si se dopa con fluoruro incluyendo BiF 3 en la mezcla de reacción. [7]

Aplicaciones

Material refractario

Los sulfuros de cerio (III) y cerio (IV) se investigaron por primera vez en la década de 1940 como parte del proyecto Manhattan , donde se los consideró (pero finalmente no se los adoptó) como materiales refractarios avanzados . [2] Su aplicación sugerida fue como material en crisoles para la fundición de uranio y plutonio metálico. [2] [4]

Aunque las propiedades del sulfuro (alto punto de fusión y gran Δ f negativo e inercia química) son adecuadas y el cerio es un elemento relativamente común (66 ppm, casi tanto como el cobre), el peligro de la ruta de producción tradicional que involucra H2S y la dificultad de controlar la formación de la mezcla sólida Ce2S3/CeS resultante significaron que el compuesto finalmente no se desarrolló más para tales aplicaciones. [ 2]

Pigmento y otros usos

El principal uso no investigativo del sulfuro de cerio (III) es como pigmento inorgánico especial . [3] Los fuertes tonos rojos del α- y β-Ce 2 S 3 , el costo no prohibitivo del cerio y el comportamiento químicamente inerte hasta altas temperaturas son los factores que hacen que el compuesto sea deseable como pigmento.

Respecto a otras aplicaciones, el polimorfo γ-Ce 2 S 3 tiene un intervalo de banda de 2,06 eV y un coeficiente Seebeck elevado , por lo que se ha propuesto como semiconductor de alta temperatura para generadores termoeléctricos . [2] Hasta el momento no se ha demostrado una implementación práctica del mismo.

Referencias

  1. ^ abc Banks, E.; Stripp, KF; Newkirk, HW; Ward, R. (1952). "Sulfuro y seleniuro de cerio (III) y algunas de sus soluciones sólidas1". Revista de la Sociedad Química Americana . 74 (10): 2450–2453. doi :10.1021/ja01130a002. ISSN  0002-7863.
  2. ^ abcdefghijk Hirai, Shinji; Shimakage, Kazuyoshi; Saitou, Yasushi; Nishimura, Toshiyuki; Uemura, Yoichiro; Mitomo, Mamoru; Cervecero, Leo (1998). "Síntesis y sinterización de polvos de sulfuro de cerio (III)". Revista de la Sociedad Estadounidense de Cerámica . 81 (1): 145-151. doi :10.1111/j.1151-2916.1998.tb02306.x. ISSN  1551-2916.
  3. ^ abcde Kariper, IA (2014). "Síntesis y caracterización de películas delgadas de sulfuro de cerio". Progreso en Ciencias Naturales: Materiales Internacionales . 24 (6). Elsevier: 663–670. doi : 10.1016/j.pnsc.2014.10.005 . ISSN  1002-0071.
  4. ^ ab Hadden, Gavin, ed. (1946). "Capítulo 11 - Proyecto Ames". Historia del Distrito de Manhattan. Vol. 4 - Actividades auxiliares. Washington, DC: Cuerpo de Ingenieros del Ejército de los Estados Unidos.
  5. ^ abc Schleid, Thomas; Lauxmann, Petra (1999). "Röntgenstrukturanalysen an Einkristallen von Ce 2 S 3 im A- und C-Typ". Z. Anorg. Allg. Química. 625 (7): 1053-1055. doi :10.1002/(SICI)1521-3749(199907)625:7<1053::AID-ZAAC1053>3.0.CO;2-Z.
  6. ^ ab Wells, AF (1984). Química inorgánica estructural (5.ª ed.). Oxford University Press. págs. 766–767. ISBN 978-0-19-965763-6.
  7. ^ ab Tanaka, Masashi; Nagao, Masanori; Matsumoto, Ryo; Kataoka, Noriyuki; Ueta, Ikuo; Tanaka, Hiromi; Watauchi, Satoshi; Tanaka, Isao; Takano, Yoshihiko (25 de octubre de 2017). "Superconductividad y su mejora a alta presión en monocristales" libres de F "de CeOBiS2". Revista de Aleaciones y Compuestos . 722 : 467–473. arXiv : 1706.03590 . doi : 10.1016/j.jallcom.2017.06.125. ISSN  0925-8388. S2CID  119537216.