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Monocapas de dicalcogenuro de metales de transición

( a ) Estructura de una monocapa TMD hexagonal. Los átomos M están en negro y los átomos X están en amarillo. (b) Una monocapa de TMD hexagonal vista desde arriba.

Las monocapas de dicalcogenuro de metales de transición ( TMD o TMDC ) son semiconductores atómicamente delgados del tipo MX 2 , con M un átomo de metal de transición ( Mo , W , etc.) y X un átomo de calcógeno ( S , Se o Te ). Una capa de átomos M está intercalada entre dos capas de átomos X. Forman parte de la gran familia de los llamados materiales 2D , llamados así para resaltar su extraordinaria delgadez. Por ejemplo, una monocapa de MoS 2 tiene sólo 6,5 Å de espesor. La característica clave de estos materiales es la interacción de átomos grandes en la estructura 2D en comparación con los dicalcogenuros de metales de transición de primera fila , por ejemplo, WTe 2 exhibe superconductividad y magnetorresistencia gigante anómala . [1]

El descubrimiento del grafeno muestra cómo surgen nuevas propiedades físicas cuando un cristal masivo de dimensiones macroscópicas se reduce a una capa atómica. Al igual que el grafito , los cristales en masa de TMD están formados por monocapas unidas entre sí por atracción de van-der-Waals . Las monocapas de TMD tienen propiedades que son claramente diferentes de las del grafeno semimetálico :

El trabajo sobre monocapas TMD es un campo de investigación y desarrollo emergente desde el descubrimiento de la banda prohibida directa [2] y sus posibles aplicaciones en electrónica [14] [3] y física de valles. [7] [8] [9] Los TMD a menudo se combinan con otros materiales 2D como grafeno y nitruro de boro hexagonal para crear heteroestructuras de van der Waals . Estas heteroestructuras deben optimizarse para poder usarse como componentes básicos de muchos dispositivos diferentes, como transistores, células solares , LED , fotodetectores , pilas de combustible , dispositivos fotocatalíticos y de detección. Algunos de estos dispositivos ya se utilizan en la vida cotidiana y pueden volverse más pequeños, más baratos y más eficientes mediante el uso de monocapas TMD. [15] [16]

Estructura cristalina

Estructura cristalina de los TMD

Los dicalcogenuros de metales de transición (TMD) se componen de tres planos atómicos y, a menudo, dos especies atómicas: un metal y dos calcógenos. La red hexagonal en forma de panal tiene simetría triple y puede permitir simetría en el plano especular y/o simetría de inversión. [17] En el cristal macroscópico, o más precisamente, para un número par de monocapas, la estructura cristalina tiene un centro de inversión. En el caso de una monocapa (o cualquier número impar de capas), el cristal puede tener o no un centro de inversión.

Simetría de inversión rota

Dos consecuencias importantes de esto son:

Estas propiedades indican que las monocapas TMD representan una plataforma prometedora para explorar la física de espín y valles con las correspondientes posibles aplicaciones.

Propiedades

Propiedades de transporte

Esquema representativo de la sección de un transistor de efecto de campo basado en una monocapa de MoS 2 [3]

A escalas submicrónicas, los materiales 3D ya no tienen el mismo comportamiento que su forma 2D, lo que puede ser una ventaja. Por ejemplo, el grafeno tiene una movilidad de portador muy alta y, por lo tanto, pérdidas menores debido al efecto Joule . Pero el grafeno tiene una banda prohibida cero , lo que resulta en una relación de encendido/apagado descalificantemente baja en aplicaciones de transistores. Las monocapas TMD podrían ser una alternativa: son estructuralmente estables, muestran una banda prohibida y muestran movilidades electrónicas comparables a las del silicio , por lo que pueden usarse para fabricar transistores.

Aunque se ha descubierto que los TMD de capa delgada tienen una menor movilidad de electrones que los TMD a granel, muy probablemente porque su delgadez los hace más susceptibles a sufrir daños, se ha descubierto que recubrir los TMD con HfO 2 o nitruro de boro hexagonal (hBN) aumenta su movilidad efectiva del transportista. [25]

Propiedades ópticas

Un semiconductor puede absorber fotones con energía mayor o igual a su banda prohibida. Esto significa que se absorbe luz con una longitud de onda más corta. Los semiconductores suelen ser emisores eficientes si el mínimo de energía de la banda de conducción está en la misma posición en el espacio k que el máximo de la banda de valencia, es decir, la banda prohibida es directa. La banda prohibida del material TMD a granel hasta un espesor de dos monocapas sigue siendo indirecta, por lo que la eficiencia de emisión es menor en comparación con los materiales monocapa. La eficiencia de emisión es aproximadamente 10 4 mayor para la monocapa TMD que para el material a granel. [4] Las bandas prohibidas de las monocapas TMD se encuentran en el rango visible (entre 400 nm y 700 nm). La emisión directa muestra dos transiciones excitónicas llamadas A y B, separadas por la energía de acoplamiento espín-órbita . La energía más baja y, por tanto, la más importante en intensidad es la emisión A. [2] [27] Debido a su banda prohibida directa, las monocapas TMD son materiales prometedores para aplicaciones optoelectrónicas .

Esquema representativo de la sección de un fotodetector ultrasensible basado en una monocapa de MoS 2 [5]

Se han utilizado capas atómicas de MoS 2 como fototransistor y detectores ultrasensibles. Los fototransistores son dispositivos importantes: el primero con una región activa monocapa de MoS 2 muestra una fotorresponsividad de 7,5 mA W −1 que es similar a los dispositivos de grafeno que alcanzan 6,1 mA W −1 . El MoS 2 multicapa muestra fotorresponsividades más altas, alrededor de 100 mA W −1 , que es similar a los dispositivos de silicio. Hacer un contacto de oro en los bordes lejanos de una monocapa permite fabricar un detector ultrasensible. [5] Un detector de este tipo tiene una fotorresponsividad que alcanza 880 AW −1 , 10 6 mayor que los primeros fotodetectores de grafeno . Este alto grado de control electrostático se debe a la delgada región activa de la monocapa. Su simplicidad y el hecho de que tiene una sola región semiconductora, mientras que la generación actual de fotodetectores es típicamente una unión p-n , hace posibles aplicaciones industriales como fotodetectores flexibles y de alta sensibilidad. La única limitación para los dispositivos disponibles actualmente es la lenta dinámica de fotorespuesta. [5] Utilizando WSe 2, la fotorespuesta se mejoró a un ancho de banda de más de 230 MHz mediante la optimización de la simetría del dispositivo [28]

Propiedades mecánicas

El interés en el uso de monocapas TMD como MoS 2, WS 2 y WSe 2 para su uso en electrónica flexible debido a un cambio de una banda prohibida indirecta en 3D a una banda prohibida directa en 2D enfatiza la importancia de las propiedades mecánicas de estos materiales. [29] A diferencia de las muestras a granel, es mucho más difícil deformar uniformemente monocapas de material 2D y, como resultado, tomar mediciones mecánicas de sistemas 2D es más desafiante. Un método que se desarrolló para superar este desafío, llamado nanoindentación por microscopía de fuerza atómica (AFM), implica doblar una monocapa 2D suspendida sobre un sustrato perforado con un voladizo AFM y medir la fuerza aplicada y el desplazamiento. [30] A través de este método, se encontró que las escamas monocapa de MoS 2 exfoliadas mecánicamente y libres de defectos tenían un módulo de Young de 270 GPa con una deformación máxima experimentada del 10% antes de romperse. [31] En el mismo estudio, se descubrió que las escamas de MoS 2 exfoliadas mecánicamente con bicapa tienen un módulo de Young más bajo de 200 GPa, lo que se atribuye al deslizamiento entre capas y a defectos en la monocapa. [31] Con el aumento del espesor de las escamas, la rigidez a la flexión de las escamas juega un papel dominante y se encuentra que el módulo de Young de las escamas de MoS 2 multicapa, de 5 a 25 capas, exfoliadas mecánicamente es de 330 GPa. [32]

También se han determinado las propiedades mecánicas de otros TMD como WS 2 y WSe 2 . Se encuentra que el módulo de Young de WSe 2 multicapa, de 5 a 14 capas, exfoliado mecánicamente es de 167 GPa con una deformación máxima del 7%. [33] Para WS 2 , el módulo de Young de las escamas monocapa depositadas con vapor químico es 272 GPa. [34] A partir de este mismo estudio, se encuentra que el módulo de Young de las escamas monocapa de MoS 2 cultivadas mediante CVD es 264 GPa. [34] Este es un resultado interesante ya que el módulo de Young de la escama de MoS 2 exfoliada es casi el mismo que el de la escama de MoS 2 cultivada mediante CVD . Generalmente se acepta que los TMD depositados químicamente con vapor incluirán más defectos en comparación con las películas exfoliadas mecánicamente que se obtienen a partir de monocristales en masa, lo que implica que los defectos (defectos puntuales, etc.) que se incluyen en la escama no afectan drásticamente la fuerza de la propia escama.

Bajo la aplicación de tensión, se mide una disminución en la banda prohibida directa e indirecta que es aproximadamente lineal con la tensión. [35] Es importante destacar que la banda prohibida indirecta disminuye más rápido con la tensión aplicada a la monocapa que con la banda prohibida directa, lo que resulta en un cruce de la banda prohibida directa a la indirecta a un nivel de tensión de alrededor del 1%. [36] Como resultado, se espera que la eficiencia de emisión de las monocapas disminuya para muestras altamente tensas. [37] Esta propiedad permite la sintonización mecánica de la estructura electrónica y también la posibilidad de fabricación de dispositivos sobre sustratos flexibles.

Fabricación de monocapas TMD.

Exfoliación

La exfoliación es un enfoque de arriba hacia abajo . En su forma masiva, los TMD son cristales formados por capas acopladas por fuerzas de Van-der-Waals. Estas interacciones son más débiles que los enlaces químicos entre Mo y S en MoS 2 , por ejemplo. Por tanto, las monocapas de TMD se pueden producir mediante escisión micromecánica, al igual que el grafeno.

El cristal de TMD se frota contra la superficie de otro material (cualquier superficie sólida). En la práctica, se coloca cinta adhesiva sobre el material a granel TMD y posteriormente se retira. La cinta adhesiva, con pequeñas escamas de TMD que se desprenden del material a granel, se coloca sobre un sustrato. Al retirar la cinta adhesiva del sustrato, se depositan escamas monocapa y multicapa de TMD. Esta técnica produce pequeñas muestras de material monocapa, normalmente de entre 5 y 10 micrómetros de diámetro. [38]

También se pueden producir grandes cantidades de material exfoliado mediante exfoliación en fase líquida mezclando materiales TMD con disolventes y polímeros. [39]

Deposición química de vapor

La deposición química de vapor (CVD) es otro método utilizado para sintetizar dicalcogenuros de metales de transición. [40] Se ha utilizado ampliamente para sintetizar muchos TMD diferentes porque puede adaptarse fácilmente a diferentes materiales de TMD. Generalmente, el crecimiento por CVD de los TMD se logra colocando precursores del material, generalmente un óxido de metal de transición y calcógeno puro, en un horno con el sustrato sobre el que se formará el material. [41] El horno se calienta a altas temperaturas (entre 650 y 1000 °C) con un gas inerte, normalmente N 2 o Ar, que fluye a través del tubo. [41] Algunos materiales requieren gas H 2 como catalizador para su formación, por lo que puede fluir a través del horno en cantidades más pequeñas que el gas inerte. [42]

Aparte de la CVD tradicional, la deposición química de vapor organometálico (MOCVD) se ha utilizado para sintetizar TMD. A diferencia del CVD tradicional descrito anteriormente, el MOCVD utiliza precursores gaseosos, a diferencia de los precursores sólidos, y el MOCVD generalmente se lleva a cabo a temperaturas más bajas, entre 300 y 900 °C. [43] Se ha demostrado que MOCVD proporciona un crecimiento a escala de oblea más consistente que el CVD tradicional.

La CVD se utiliza a menudo en lugar de la exfoliación mecánica a pesar de su complejidad adicional porque puede producir monocapas con un tamaño de entre 5 y 100 micrones, a diferencia de las áreas de superficie de aproximadamente 5 a 10 micrones producidas con el método de exfoliación mecánica. [44] Las monocapas de TMD producidas por CVD no sólo tienen una superficie mayor que las escamas producidas por exfoliación mecánica, sino que a menudo son más uniformes. Las escamas de TMD monocapa con muy pocas o ninguna área multicapa se pueden producir mediante deposición química de vapor, a diferencia de las muestras producidas por exfoliación mecánica, que a menudo tienen muchas áreas multicapa. [38] [41] Las técnicas de crecimiento geométricamente confinado también se aplican recientemente para realizar matrices de monocapa TMD de dominio único a escala de oblea y sus heteroestructuras. [45]

Epitaxia de haz molecular

La epitaxia de haz molecular (MBE) es una técnica establecida para el crecimiento de dispositivos semiconductores con control del espesor de monocapa atómica. MBE se ha utilizado para cultivar diferentes TMD, como MoSe 2 , WSe 2 y metales de transición tempranos , incluidos telururos de titanio , vanadio y cromo , [46] [47] [48] , lo que da como resultado muestras extremadamente limpias con un espesor de sólo 0,5 monocapa. [46] [48]

El crecimiento tiene lugar en vacío ultraalto (UHV) . Los precursores de los materiales objetivo se colocan en celdas de evaporación, normalmente en forma de polvo (por ejemplo, selenio ) o en forma de varilla (por ejemplo, molibdeno ). [46] Algunos elementos, como el selenio y el telurio , ambos calcógenos , se pueden utilizar en forma sólida pura como precursores. Sin embargo, algunos elementos sólo se pueden utilizar cuando se extraen de compuestos sólidos, como el azufre del FeS 2 . Los materiales compuestos se descomponen calentando el material a presiones UHV. [49] Las celdas de evaporación se basan en celdas Knudsen o en evaporación por haz de electrones , dependiendo de los materiales; La evaporación por haz de electrones funciona con varillas y se puede utilizar para alcanzar altas temperaturas sin sobrecalentar los filamentos calefactores, mientras que las células Knudsen son adecuadas para polvos y materiales con un punto de evaporación más bajo. Luego los materiales evaporados se dirigen hacia el sustrato; algunos comunes son MoS 2 , HOPG , mica o un sustrato de zafiro, como Al 2 O 3 . [46] [47] [48] [50] Se elige un sustrato específico que se adapte mejor al crecimiento objetivo. El sustrato se mantiene caliente durante el proceso para potenciar el crecimiento, con temperaturas que oscilan entre 300 °C y 700 °C. La temperatura del sustrato es un factor clave del crecimiento, y alterándola se puede aprovechar para cultivar diferentes fases, como 1T y 2H, del mismo material. [46]

MBE tiene algunas ventajas con respecto tanto a la exfoliación manual como a la CVD. El uso de la difracción de electrones de alta energía por reflexión (RHEED) permite el monitoreo in situ del crecimiento, y esto, además, con UHV y una velocidad de crecimiento lenta permite crear monocapas limpias y atómicamente delgadas. [46] [51] La mejora en la calidad de la muestra es considerable en comparación con la exfoliación, ya que MBE es más eficaz para eliminar las escamas grandes y las impurezas. A diferencia de CVD, MBE resulta beneficioso cuando se requieren TMD de una sola capa. [48] ​​[51] La desventaja de MBE es que es un proceso relativamente complicado que requiere grandes cantidades de equipo especializado. Mantener el UHV puede resultar difícil y la preparación de muestras es más lenta que en los otros dos métodos.

Deposición electroquímica

La electrodeposición es una de las técnicas que han surgido para producir semiconductores TMDC como MoS 2 , WS 2 y WSe 2 . Varios informes han demostrado la electrodeposición controlada de capas de TMDC hasta una monocapa. [52] [53] [54] [55] Los materiales han mostrado hasta ahora películas continuas de buena uniformidad, pero normalmente requieren temperaturas de recocido > 500 °C. Se han reportado con éxito electrodeposiciones de películas de TMDC sobre películas conductoras como grafeno y TiN, y sobre un aislante de SiO 2 haciendo crecer el TMDC lateralmente a partir de una película conductora. [56]

Estructura de banda electrónica

Banda prohibida

En la forma masiva, los TMD tienen una brecha indirecta en el centro de la zona de Brillouin , mientras que en la forma monocapa la brecha se vuelve directa y se ubica en los puntos K. [57] [2]

Acoplamiento órbita-giro

Para los TMD, los átomos son pesados ​​y los estados electrónicos de las capas externas provienen de orbitales d que tienen un fuerte acoplamiento espín-órbita . Este acoplamiento de la órbita de espín elimina la degeneración de los espines tanto en la banda de conducción como en la de valencia, es decir, introduce una fuerte división de energía entre los estados de espín hacia arriba y hacia abajo. En el caso del MoS 2 , la división del espín en la banda de conducción está en el rango de meV; se espera que sea más pronunciada en otros materiales como WS 2 . [60] [61] [62] La órbita de espín que se divide en la banda de valencia es de varios cientos de meV.

Acoplamiento spin-valle y grado de libertad del valle del electrón

División de espín y reglas de selección óptica [59]
Fotoluminiscencia (PL) de una monocapa de MoS 2 a 4 K excitada por un láser polarizado σ+. La monocapa absorbe la luz incidente y la reemite con menor energía.

Ya se han creado dispositivos novedosos que controlan la carga o el grado de libertad de espín de los portadores, como propone la espintrónica . Si hay diferentes extremos de las bandas de conducción/valencia en la estructura de bandas electrónicas en el espacio k, la portadora puede estar confinada en uno de estos valles. Este grado de libertad abre un nuevo campo de la física: el control del índice del valle k de las portadoras, también llamado Valleytronics . [22] [63]

Para los cristales monocapa de TMD, la simetría de paridad se rompe, ya no hay centro de inversión. Los valles K de diferentes direcciones en la zona hexagonal 2D de Brillouin ya no son equivalentes. Entonces hay dos tipos de valles de K llamados K+ y K−. También hay una fuerte degeneración energética de los diferentes estados de espín en la banda de valencia. La transformación de un valle en otro se describe mediante el operador de inversión de tiempo . Además, la simetría del cristal conduce a reglas de selección óptica dependientes del valle: un fotón polarizado circular derecho (σ+) inicializa un portador en el valle K+ y un fotón polarizado circular izquierdo (σ-) inicializa un portador en el valle K−. [7] Gracias a estas dos propiedades (acoplamiento espín-valle y reglas de selección óptica), un láser de polarización y energía específicas permite inicializar los estados de valle de electrones (K+ o K−) y los estados de espín (arriba o abajo). [1]

Emisión y absorción de luz: excitones.

Una sola capa de TMD puede absorber hasta el 20% de la luz incidente, [5] algo sin precedentes para un material tan delgado. Cuando una monocapa de TMD absorbe un fotón de energía adecuada, se crea un electrón en la banda de conducción; el electrón que ahora falta en la banda de valencia es asimilado por una cuasipartícula cargada positivamente llamada agujero. El electrón con carga negativa y el hueco con carga positiva se atraen mediante la interacción de Coulomb , formando un estado ligado llamado excitón que puede considerarse como un átomo de hidrógeno (con alguna diferencia). Esta cuasipartícula de tipo bosónico es muy conocida y estudiada en semiconductores tradicionales, como GaAs y ZnO , pero en TMD ofrece nuevas e interesantes oportunidades para aplicaciones y para el estudio de la física fundamental. De hecho, el apantallamiento dieléctrico reducido y el efecto de tamaño cuántico presentes en estos materiales ultrafinos hacen que la energía de unión de los excitones sea mucho más fuerte que la de los semiconductores tradicionales. Se observan energías de enlace de varios cientos de meV para los cuatro miembros principales de la familia TMD. [21] [27] [64] [65] [66]

Diagrama de niveles de energía de un excitón como si fuera un átomo de hidrógeno [67]

Como se mencionó anteriormente, podemos pensar en un excitón como si fuera un átomo de hidrógeno, con un electrón unido a un hueco. La principal diferencia es que este sistema no es estable y tiende a relajarse hasta el estado de vacío, que aquí está representado por un electrón en la banda de valencia. La diferencia de energía entre el 'estado fundamental' del excitón (n=1) y el 'estado de vacío' se llama brecha óptica y es la energía del fotón emitido cuando un excitón se recombina. Esta es la energía de los fotones emitidos por las monocapas de TMD y observados como enormes picos de emisión en experimentos de fotoluminiscencia (PL), como el denominado X 0 en la figura. En esta imagen, la energía de enlace E B se define como la diferencia entre la banda prohibida de la partícula libre y la banda prohibida óptica y representa, como es habitual, la energía necesaria para separar el hueco y el electrón. La existencia de esta diferencia de energía se denomina renormalización de banda prohibida. La analogía con el átomo de hidrógeno no termina aquí, ya que se observaron estados excitados excitónicos a energías más altas y con diferentes técnicas. [21] [64]

Debido a la división espín-órbita de la banda de valencia, existen dos series diferentes de excitones en TMD, llamados excitones A y B. En la serie A el agujero está situado en la rama superior de la banda de Valencia mientras que para el excitón B el agujero está en la rama inferior. Como consecuencia, la brecha óptica para el excitón B es mayor y el pico correspondiente se encuentra a mayor energía en las mediciones de PL y reflectividad.

En los espectros PL de las monocapas de TMD suele aparecer otro pico, el cual está asociado a diferentes cuasipartículas llamadas triones . [68] [69] Estos son excitones unidos a otro portador libre que puede ser un electrón o un hueco. Como consecuencia, un trión es un complejo con carga negativa o positiva. La presencia de un fuerte pico de trión en un espectro PL, eventualmente más fuerte que el pico asociado con la recombinación de excitones, es una firma de una monocapa dopada. Actualmente se cree que este dopaje es extrínseco, lo que significa que surge de estados de trampa cargados presentes en el sustrato (generalmente SiO 2 ). La colocación de una monocapa de TMD entre dos escamas de hBN elimina este dopaje extrínseco y aumenta considerablemente la calidad óptica de la muestra. [67] [70]

A potencias de excitación más altas, también se han observado biexcitones [71] [72] en DTM monocapa. Estos complejos están formados por dos excitones unidos. La teoría predice que complejos portadores de carga aún más grandes, como los biexcitones cargados (quintones) y los biexcitones unidos a iones, son estables y deberían ser visibles en los espectros PL. [73] Además, se ha observado que la luz cuántica se origina a partir de defectos puntuales en estos materiales en una variedad de configuraciones. [74] [75] [76 ] [77] [78] [79]

Efectos de la radiación de las monocapas TMD.

Las formas comunes de radiación utilizadas para crear defectos en los TMD son la irradiación electromagnética y de partículas, que afectan la estructura y el rendimiento electrónico de estos materiales. Los científicos han estado estudiando la respuesta a la radiación de estos materiales para su uso en entornos de alta radiación, como el espacio o los reactores nucleares. [80] El daño a esta clase única de materiales se produce principalmente mediante pulverización catódica y desplazamiento de metales o radiólisis y carga de aisladores y semiconductores. Para eliminar un átomo, el electrón debe poder transferir suficiente energía para superar el umbral de daño en cadena. [81] Sin embargo, aún es necesario determinar la determinación cuantificable exacta de esta energía para los TMD. Considere MoS 2 como ejemplo, la exposición a TEM mediante pulverización catódica crea vacantes en la red, luego se observa que estas vacantes se reúnen en líneas espectroscópicas. Además, al observar la respuesta a la radiación de estos materiales, los tres parámetros que se ha demostrado que son más importantes son la elección del sustrato, [82] el espesor de la muestra, [83] y el proceso de preparación de la muestra. [84]

Monocapas Janus TMD

Se ha sintetizado un nuevo tipo de dicholcogenuro de metal de transición asimétrico, las monocapas Janus TMD, rompiendo la simetría estructural fuera del plano mediante deposición química de vapor asistida por plasma . [85] Las monocapas de Janus TMD muestran una estructura asimétrica MXY (M = Mo o W, X/Y = S, Se o Te) [86] que exhibe un dipolo óptico fuera del plano [87] y piezoelectricidad [88] debido a la desequilibrio de la función de onda electrónica entre los dicalcogenuros, que están ausentes en una monocapa de TMD no polar, MX 2 . Además, la estructura asimétrica de Janus MoSSe proporciona una interacción mejorada entre el espín y la órbita de Rashba , lo que sugiere que la monocapa asimétrica de Janus TMD puede ser un candidato prometedor para aplicaciones espintrónicas . Además, la monocapa de Janus TMD se ha considerado como un material excelente para electrocatálisis [89] o fotocatálisis . [90]

Janus MoSSe puede sintetizarse mediante CVD de plasma acoplado inductivamente (ICP-CVD). La capa superior de átomos de azufre del MoS 2 se elimina utilizando iones de hidrógeno, formando un estado intermedio, MoSH. Posteriormente, el estado intermedio se seleniza mediante recocido térmico a 250 °C en un ambiente de gases de hidrógeno y argón. [85]

Usos aspiracionales

Electrónica

Un transistor de efecto de campo (FET) hecho de monocapa MoS 2 mostró una relación de encendido/apagado superior a 10 8 a temperatura ambiente debido al control electrostático sobre la conducción en el canal 2D. [91] Se han fabricado FET fabricados a partir de MoS 2 , MoSe 2 , WS 2 y WSe 2 . Todos son prometedores no sólo por su movilidad electrónica y banda prohibida, sino porque su estructura muy delgada los hace prometedores para su uso en electrónica delgada y flexible. [92]

Sensación

La banda prohibida que poseen los TMD los hace atractivos para los sensores como reemplazo del grafeno. Los biosensores basados ​​en FET se basan en receptores adheridos a la monocapa TMD. Cuando las moléculas objetivo se adhieren a los receptores, afecta la corriente que fluye a través del transistor. [93]

Sin embargo, se ha demostrado que se pueden detectar bases nitrogenadas en el ADN cuando pasan a través de nanoporos fabricados en MoS 2 . [94] Los sensores de nanoporos se basan en la medición de la corriente iónica a través de un nanoporo en un material. Cuando una sola hebra de ADN pasa a través del poro, hay una marcada disminución de la corriente iónica para cada base. Al medir la corriente que fluye a través del nanoporo, se puede secuenciar el ADN. [94]

Hasta la fecha, la mayoría de los sensores se han creado a partir de MoS 2 , aunque también se ha explorado el WS 2 . [95]

Ejemplos específicos

disulfuro de molibdeno

Estructura en capas de MoS
2, con Mo en azul y S en amarillo
Modelo de bolas y palos de disulfuro de molibdeno monocapa 1H y 1T
Modelo de bolas y palos de disulfuro de molibdeno monocapa 1H y 1T

Las monocapas de disulfuro de molibdeno consisten en una unidad de una capa de átomos de molibdeno unidos covalentemente a dos capas de átomos de azufre. Mientras que el sulfuro de molibdeno a granel existe como polimorfos 1T, 2H o 3R, las monocapas de disulfuro de molibdeno se encuentran sólo en la forma 1T o 2H. [96] La forma 2H adopta una geometría prismática trigonal [97] mientras que la forma 1T adopta una geometría antiprismática octaédrica o trigonal. [96] Las monocapas de molibdeno también se pueden apilar debido a las interacciones de Van der Waals entre cada capa.

Eléctrico

Las propiedades eléctricas del sulfuro de molibdeno en dispositivos eléctricos dependen de factores como el número de capas, [98] el método de síntesis, [96] la naturaleza del sustrato sobre el que se colocan las monocapas, [99] y la tensión mecánica. [100]

A medida que disminuye el número de capas, la banda prohibida comienza a aumentar desde 1,2 eV en el material a granel hasta un valor de 1,9 eV para una monocapa. [101] Un número impar de capas de sulfuro de molibdeno también produce propiedades eléctricas diferentes que los números pares de capas de sulfuro de molibdeno debido al estiramiento y liberación cíclicos presentes en el número impar de capas. [102] El sulfuro de molibdeno es un material de tipo p, pero muestra un comportamiento ambipolar cuando se utilizan monocapas de sulfuro de molibdeno de 15 nm de espesor en transistores. [101] Sin embargo, la mayoría de los dispositivos eléctricos que contienen monocapas de sulfuro de molibdeno tienden a mostrar un comportamiento de tipo n. [97] [103]

La banda prohibida de las monocapas de disulfuro de molibdeno también se puede ajustar aplicando tensión mecánica [100] o un campo eléctrico. [101] El aumento de la tensión mecánica cambia los modos de fonones de las capas de sulfuro de molibdeno. [100] Esto da como resultado una disminución de la banda prohibida y la transición de metal a aislante. [96] La aplicación de un campo eléctrico de 2-3 Vnm −1 también reduce la banda prohibida indirecta de las bicapas de sulfuro de molibdeno a cero. [96]

La intercalación de litio en fase de solución y la exfoliación de sulfuro de molibdeno a granel producen capas de sulfuro de molibdeno con carácter metálico y semiconductor debido a la distribución de las geometrías 1T y 2H dentro del material. [101] [96] Esto se debe a que las dos formas de monocapas de sulfuro de molibdeno tienen diferentes propiedades eléctricas. El polimorfo 1T del sulfuro de molibdeno es de carácter metálico, mientras que la forma 2H es más semiconductora. [97] Sin embargo, las capas de disulfuro de molibdeno producidas por intercalación electroquímica de litio son predominantemente 1T y, por lo tanto, de carácter metálico, ya que no hay conversión a la forma 2H desde la forma 1T. [96]

Térmico

La conductividad térmica de las monocapas de disulfuro de molibdeno a temperatura ambiente es de 34,5 W/mK [104], mientras que la conductividad térmica de las pocas capas de disulfuro de molibdeno es de 52 W/mK. [104] La conductividad térmica del grafeno, por otro lado, es 5300W/mK. [104] Debido a la conductividad térmica bastante baja de los nanomateriales de disulfuro de molibdeno, no es un material tan prometedor para aplicaciones térmicas elevadas como otros materiales 2D.

Síntesis

[105]

Exfoliación

Las técnicas de exfoliación para el aislamiento de monocapas de disulfuro de molibdeno incluyen exfoliación mecánica, [96] exfoliación asistida por solvente, [97] y exfoliación química. [101]

La exfoliación asistida por solvente se realiza sonicando disulfuro de molibdeno a granel en un solvente orgánico como isopropanol y N-metil-2-pirrolidona, que dispersa el material a granel en nanohojas a medida que se rompen las interacciones de Van der Waals entre las capas del material a granel. [96] La cantidad de nanohojas producidas está controlada por el tiempo de sonicación, [97] las interacciones disolvente-disulfuro de molibdeno, [96] y la velocidad de la centrífuga. [96] En comparación con otras técnicas de exfoliación, la exfoliación asistida por solventes es el método más simple para la producción a gran escala de nanohojas de disulfuro de molibdeno. [106]

La exfoliación micromecánica del disulfuro de molibdeno se inspiró en la misma técnica utilizada en el aislamiento de nanoláminas de grafeno. [106] La exfoliación micromecánica permite nanohojas de disulfuro de molibdeno con pocos defectos, pero no es adecuada para la producción a gran escala debido al bajo rendimiento. [97]

La exfoliación química implica funcionalizar el disulfuro de molibdeno y luego sonicar para dispersar las nanohojas. [106] La técnica de exfoliación química más notable es la intercalación de litio, en la que el litio se intercala en disulfuro de molibdeno a granel y luego se dispersa en nanoláminas mediante la adición de agua. [101]

Deposición química de vapor

La deposición química de vapor de nanohojas de disulfuro de molibdeno implica hacer reaccionar precursores de molibdeno y azufre sobre un sustrato a altas temperaturas. [106] Esta técnica se utiliza a menudo en la preparación de dispositivos eléctricos con componentes de disulfuro de molibdeno porque las nanoláminas se aplican directamente sobre el sustrato; Se reducen las interacciones desfavorables entre el sustrato y las nanohojas que habrían ocurrido si se hubieran sintetizado por separado. [97] Además, dado que el espesor y el área de las nanoláminas de disulfuro de molibdeno se pueden controlar mediante la selección de precursores específicos, las propiedades eléctricas de las nanoláminas se pueden ajustar. [97]

galvanoplastia

Entre las técnicas que se han utilizado para depositar disulfuro de molibdeno se encuentra la galvanoplastia. [107] Mediante esta técnica se han producido películas ultrafinas que constan de pocas capas sobre electrodos de grafeno. Además, también se galvanizaron otros materiales de electrodos con MoS2, como nitruro de titanio (TiN), carbón vítreo y politetrafluoroetileno. [108] [109] [110] La ventaja que ofrece esta técnica en la producción de materiales 2D es su selectividad de crecimiento espacial y su capacidad para depositarse sobre superficies 3D. El control del espesor de los materiales electrodepositados se puede lograr ajustando el tiempo o la corriente de deposición.

ablación con láser

La deposición por láser pulsado implica el adelgazamiento del disulfuro de molibdeno a granel mediante láser para producir nanohojas de disulfuro de molibdeno de una o varias capas. [96] Esto permite la síntesis de nanohojas de disulfuro de molibdeno con una forma y tamaño definidos. [101] La calidad de las nanohojas está determinada por la energía del láser y el ángulo de irradiación. [106]

Los láseres también se pueden utilizar para formar nanohojas de disulfuro de molibdeno a partir de moléculas similares a fullereno de disulfuro de molibdeno . [111]

disulfuro de hafnio

HfS
2estructura

Disulfuro de hafnio ( HfS
2) tiene una estructura en capas con fuertes enlaces covalentes entre los átomos de Hf y S en una capa y fuerzas débiles de van der Waals entre las capas. El compuesto tiene CdI.
2estructura de tipo y es un material semiconductor de banda prohibida indirecta. El espacio entre capas es de 0,56 nm, que es pequeño en comparación con los TMD del grupo VIB como MoS.
2, lo que dificulta la escisión de sus capas atómicas. Sin embargo, recientemente sus cristales con una gran separación entre capas han crecido utilizando una ruta de transporte de vapor químico. [112] Estos cristales se exfolian en solventes como N-ciclohexil-2-pirrolidona (CHP) en un tiempo de solo unos minutos, lo que da como resultado una producción de alto rendimiento de sus pocas capas, lo que resulta en un aumento de su banda prohibida indirecta de 0,9 eV a 1,3. eV. Como aplicación en electrónica, sus transistores de efecto de campo se han realizado utilizando sus pocas capas como material de canal conductor que ofrece una relación de modulación de corriente alta superior a 10000 a temperatura ambiente. Por lo tanto, los TMD del grupo IVB también tienen aplicaciones potenciales en el campo de la optoelectrónica.

Diseleniuro de tungsteno

Imagen atómica de una monocapa de WSe 2 que muestra simetría hexagonal y defectos triples. Barra de escala: 2 nm (0,5 nm en el recuadro).

El diseleniuro de tungsteno es un compuesto inorgánico con la fórmula WSe
2. El compuesto adopta una estructura cristalina hexagonal similar al disulfuro de molibdeno . Cada átomo de tungsteno está unido covalentemente a seis ligandos de selenio en una esfera de coordinación prismática trigonal, mientras que cada selenio está unido a tres átomos de tungsteno en una geometría piramidal. El enlace tungsteno-selenio tiene una distancia de enlace de 2,526 Å y la distancia entre átomos de selenio es de 3,34 Å. [113] Las capas se apilan entre sí mediante interacciones de van der Waals . WSe
2es un semiconductor estable en los dicalcogenuros de metales de transición del grupo VI . La banda prohibida electrónica de WSe
2se puede sintonizar mediante tensión mecánica [114], lo que también puede permitir la conversión del tipo de banda de indirecta a directa en un WSe
2bicapa. [115]

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