Producto de fisión de larga duración

Critical radionuclides for the long-term safety of nuclear waste repositories

Los productos de fisión de larga vida (LLFP) son materiales radiactivos con una larga vida media (más de 200.000 años) producidos por la fisión nuclear de uranio y plutonio . Debido a su persistente radiotoxicidad , es necesario aislarlos de los humanos y de la biosfera y confinarlos en depósitos de desechos nucleares durante períodos geológicos. El tema central de este artículo son los radioisótopos ( radionúclidos ) generados por reactores de fisión .

Evolución de la radiactividad en los residuos nucleares.

La fisión nuclear produce productos de fisión , así como actínidos de núcleos de combustible nuclear que capturan neutrones pero no logran fisionarse, y productos de activación de neutrones de reactores o materiales ambientales.

Corto plazo

La alta radiactividad a corto plazo del combustible nuclear gastado se debe principalmente a productos de fisión con una vida media corta . La radiactividad en la mezcla de productos de fisión se debe principalmente a isótopos de vida corta como ¹³¹ I y ¹⁴⁰ Ba; después de unos cuatro meses, ¹⁴¹ Ce, ⁹⁵ Zr/ ⁹⁵ Nb y ⁸⁹ Sr constituyen los mayores contribuyentes, mientras que después de unos dos o tres años la mayor parte la ocupan ¹⁴⁴ Ce/ ¹⁴⁴ Pr, ¹⁰⁶ Ru/ ¹⁰⁶ Rh y ¹⁴⁷ Pm. Tenga en cuenta que en el caso de una liberación de radiactividad de un reactor de potencia o de combustible usado, solo se liberan algunos elementos. Como resultado, la firma isotópica de la radiactividad es muy diferente a la de una detonación nuclear al aire libre, donde todos los productos de fisión se dispersan.

Productos de fisión de vida media

Después de varios años de enfriamiento, la mayor parte de la radiactividad proviene de los productos de fisión cesio-137 y estroncio-90 , cada uno de los cuales se produce en aproximadamente el 6% de las fisiones y tienen vidas medias de aproximadamente 30 años. Otros productos de fisión con vidas medias similares tienen rendimientos de producto de fisión mucho más bajos , menor energía de desintegración y varios ( ¹⁵¹ Sm, ¹⁵⁵ Eu, ^{113 m} Cd) también se destruyen rápidamente mediante la captura de neutrones mientras aún están en el reactor, por lo que no son responsables de más que una pequeña fracción de la producción de radiación en cualquier momento. Por lo tanto, en el período comprendido entre varios años y varios cientos de años después de su uso, la radiactividad del combustible gastado puede modelarse simplemente como la desintegración exponencial del ¹³⁷ Cs y ^{el 90} Sr. A veces se les conoce como productos de fisión de vida media. ^{[1] [2]}

El criptón-85 , el tercer MLFP más activo, es un gas noble al que se le permite escapar durante el actual reprocesamiento nuclear ; sin embargo, su inercia significa que no se concentra en el medio ambiente, sino que se difunde hasta una baja concentración uniforme en la atmósfera. No es probable que el combustible gastado en Estados Unidos y algunos otros países sea reprocesado hasta décadas después de su uso, y para entonces la mayor parte del ⁸⁵ Kr se habrá descompuesto.

actínidos

Después de que ¹³⁷ Cs y ⁹⁰ Sr se hayan desintegrado a niveles bajos, la mayor parte de la radiactividad del combustible gastado no proviene de productos de fisión sino de actínidos , en particular plutonio-239 (vida media de 24  ka ), plutonio-240 (6,56 ka), americio-241. (432 años), americio-243 (7,37 ka), curio -245 (8,50 ka) y curio-246 (4,73 ka). Estos pueden recuperarse mediante reprocesamiento nuclear (ya sea antes o después de la mayor parte de la desintegración ^{del 137} Cs y ^{el 90} Sr) y fisionarse, lo que ofrece la posibilidad de reducir en gran medida la radiactividad de los desechos en una escala de tiempo de aproximadamente 10 ³ a 10 ⁵ años. ^{El 239} Pu se puede utilizar como combustible en los reactores térmicos existentes , pero algunos actínidos menores como ^{el 241} Am, así como el isótopo plutonio-242, no fisible y menos fértil , se destruyen mejor en reactores rápidos , reactores subcríticos impulsados ​​por aceleradores o en reactores de fusión. reactores . El americio-241 tiene algunas aplicaciones industriales y se utiliza en detectores de humo , por lo que a menudo se separa de los residuos, ya que alcanza un precio que hace que dicha separación sea económica.

Productos de fisión de larga duración

En escalas superiores a 10,5 ^años , los productos de fisión, principalmente ^{el 99} Tc , representan nuevamente una proporción significativa de la radiactividad restante, aunque menor, junto con actínidos de vida más larga como el neptunio-237 y el plutonio-242 , si no han sido destruidos.

Los productos de fisión de vida larga más abundantes tienen una energía de desintegración total de alrededor de 100 a 300 keV, de la cual sólo una parte aparece en la partícula beta; el resto se pierde por un neutrino que no tiene ningún efecto. Por el contrario, los actínidos sufren múltiples desintegraciones alfa , cada una con una energía de desintegración de alrededor de 4 a 5 MeV.

Sólo siete productos de fisión tienen vidas medias largas, mucho más largas que 30 años, en el rango de 200.000 a 16 millones de años. Estos se conocen como productos de fisión de larga duración (LLFP). Tres tienen rendimientos relativamente altos, alrededor del 6%, mientras que el resto parece tener rendimientos mucho más bajos. (Esta lista de siete excluye isótopos con una desintegración muy lenta y vidas medias más largas que la edad del universo, que son efectivamente estables y ya se encuentran en la naturaleza, así como algunos nucleidos como el tecnecio -98 y el samario -146 que son " "sombreados" de la desintegración beta y sólo pueden ocurrir como productos de fisión directos, no como productos de desintegración beta de productos de fisión iniciales más ricos en neutrones. Los productos de fisión sombreados tienen rendimientos del orden de una millonésima parte del yodo-129).

Los 7 productos de fisión de larga duración

Los tres primeros tienen vidas medias similares, entre 200 mil y 300 mil años; los últimos cuatro tienen vidas medias más largas, de apenas millones de años.

1. El tecnecio-99 produce la mayor cantidad de radiactividad LLFP. Emite partículas beta de energía baja a media, pero no rayos gamma , por lo que presenta poco riesgo de exposición externa, pero solo si se ingiere. Sin embargo, la química del tecnecio le permite formar aniones ( pertecnetato , TcO ₄ ⁻ ) que son relativamente móviles en el medio ambiente.
2. El estaño-126 tiene una gran energía de desintegración (debido a su corta vida media de producto de desintegración ) y es el único LLFP que emite radiación gamma energética , que es un peligro de exposición externa. Sin embargo, este isótopo se produce en cantidades muy pequeñas en la fisión por neutrones térmicos , por lo que la energía por unidad de tiempo del ¹²⁶ Sn es sólo alrededor del 5% de la del ⁹⁹ Tc para la fisión del U-235, o del 20% para la fisión del 65%. U-235+35% Pu-239. La fisión rápida puede producir mayores rendimientos. El estaño es un metal inerte con poca movilidad en el medio ambiente, lo que ayuda a limitar los riesgos para la salud derivados de su radiación.
3. El selenio-79 se produce con bajos rendimientos y sólo emite una radiación débil. Su energía de desintegración por unidad de tiempo debería ser sólo aproximadamente el 0,2% de la del Tc-99.
4. El circonio-93 se produce con un rendimiento relativamente alto de alrededor del 6%, pero su desintegración es 7,5 veces más lenta que la del Tc-99, y su energía de desintegración es sólo un 30% mayor; por lo tanto, su producción de energía es inicialmente sólo el 4% de la del Tc-99, aunque esta fracción aumentará a medida que el Tc-99 se desintegre. ^{El 93} Zr produce radiación gamma, pero de muy baja energía, y el circonio es relativamente inerte en el medio ambiente.
5. El xenón -135 , el predecesor del cesio -135 , se produce a un ritmo elevado, superior al 6% de las fisiones, pero es un absorbente extremadamente potente de neutrones térmicos ( veneno de neutrones ), por lo que la mayor parte se transmuta en xenón-136 casi estable. antes de que pueda descomponerse en cesio-135. Si se destruye el 90% del ^{135 Xe, entonces la energía de desintegración del 135} Cs restante por unidad de tiempo es inicialmente sólo alrededor del 1% de la del ⁹⁹ Tc. En un reactor rápido, se puede destruir menos Xe-135.
   ¹³⁵ Cs es el único LLFP alcalino o electropositivo ; por el contrario, los principales productos de fisión de vida media y los actínidos menores distintos del neptunio son todos alcalinos y tienden a permanecer juntos durante el reprocesamiento; Con muchas técnicas de reprocesamiento, como la solución salina o la volatilización de la sal, ^{el 135} Cs también permanecerá en este grupo, aunque algunas técnicas, como la volatilización a alta temperatura, pueden separarlo. A menudo, los desechos alcalinos se vitrifican para formar desechos de alto nivel , que incluirán el ¹³⁵ C.
   El cesio de fisión contiene no sólo ^{135 Cs, sino también 133} Cs , estable pero absorbente de neutrones (que desperdicia neutrones y forma ¹³⁴ Cs , que es radiactivo con una vida media de 2 años), así como el producto de fisión común ¹³⁷ Cs , que no absorbe neutrones. pero es altamente radiactivo, lo que hace que su manipulación sea más peligrosa y complicada; Por todas estas razones, la eliminación por transmutación del ¹³⁵ Cs sería más difícil.
6. El paladio-107 tiene una vida media muy larga, un rendimiento bajo (aunque el rendimiento de la fisión del plutonio es mayor que el rendimiento de la fisión del uranio-235 ) y una radiación muy débil. Su contribución inicial a la radiación LLFP debería ser sólo de aproximadamente una parte en 10000 para la fisión ^{de 235} U, o 2000 para el 65% ^{de 235} U+35% ^{de 239} Pu. El paladio es un metal noble y extremadamente inerte.
7. El yodo-129 tiene la vida media más larga , 15,7 millones de años, y debido a su vida media más larga, menor fracción de fisión y energía de desintegración, produce sólo alrededor del 1% de la intensidad de la radiactividad del ⁹⁹ Tc. Sin embargo, el yodo radiactivo representa un riesgo biológico desproporcionado porque la glándula tiroides concentra yodo. ^{El 129} I tiene una vida media casi mil millones de veces mayor que la de su isótopo hermano más peligroso, ^{el 131} I; por lo tanto, con una vida media más corta y una mayor energía de desintegración, ^{el 131 I es aproximadamente mil millones de veces más radiactivo que el 129} I de vida más larga. (La relevancia que tiene ^{el 131} I en esta cobertura de LLFP es discutible).

Comparación de la radiactividad del LLFP

En total, los otros seis LLFP, en el combustible gastado de los reactores térmicos, liberan inicialmente sólo un poco más del 10% de la energía por unidad de tiempo que el Tc-99 para la fisión del U-235, o el 25% de la misma para la fisión del 65% de U-235. +35% Pu-239. Aproximadamente 1.000 años después del uso de combustible, la radiactividad de los productos de fisión de vida media Cs-137 y Sr-90 cae por debajo del nivel de radiactividad del Tc-99 o los LLFP en general. (Los actínidos, si no se eliminan, emitirán más radiactividad que cualquiera de los dos en este momento). Alrededor de 1 millón de años, la radiactividad del Tc-99 habrá disminuido por debajo de la del Zr-93, aunque la inmovilidad de este último significa que probablemente todavía sea un menor peligro. Dentro de unos 3 millones de años, la energía de desintegración del Zr-93 habrá disminuido por debajo de la del I-129.

Se está considerando la transmutación nuclear como método de eliminación, principalmente para el Tc-99 y el I-129, ya que ambos representan los mayores riesgos biológicos y tienen las mayores secciones transversales de captura de neutrones , aunque la transmutación sigue siendo lenta en comparación con la fisión de actínidos en un reactor. También se ha considerado la transmutación para el Cs-135, pero es casi seguro que no vale la pena para los demás LLFP. Dado que el cesio-133 estable también se produce en la fisión nuclear y tanto él como su producto de activación de neutrones¹³⁴
Los Cs son venenos de neutrones , transmutación de¹³⁵
El Cs podría requerir la separación de isótopos .⁹⁹
Tc es particularmente atractivo para la transmutación no sólo debido a las propiedades indeseables del producto a destruir y la sección transversal de absorción de neutrones relativamente alta, sino también porque¹⁰⁰
Tc rápidamente decae beta a estable¹⁰⁰
Ru . El rutenio no tiene isótopos radiactivos con vidas medias mucho mayores que un año y el precio del rutenio es relativamente alto, lo que dificulta la destrucción del⁹⁹
Tc en una fuente potencialmente lucrativa de producción de un metal precioso a partir de una materia prima indeseable.

Referencias

1. Residuos nucleares: tecnologías de separación y transmutación. Prensa de Academias Nacionales. 1996.ISBN​ 978-0-309-05226-9.
2. Zerriffi, Hisham; Makhijani, Annie (mayo de 2000). "La apuesta de la alquimia nuclear: una evaluación de la transmutación como estrategia de gestión de residuos nucleares". Instituto de Investigaciones Energéticas y Ambientales .
3. Más radio (elemento 88). Si bien en realidad es un subactínido, precede inmediatamente al actinio (89) y sigue un intervalo de inestabilidad de tres elementos después del polonio (84), donde ningún nucleido tiene vidas medias de al menos cuatro años (el nucleido de vida más larga en el intervalo es radón-222 con una vida media inferior a cuatro días ). El isótopo más longevo del radio, con 1.600 años, merece, por tanto, su inclusión aquí.
4. Específicamente de la fisión de neutrones térmicos del uranio-235, por ejemplo, en un reactor nuclear típico .
5. Milsted, J.; Friedman, AM; Stevens, CM (1965). "La vida media alfa del berkelio-247; un nuevo isómero de larga duración del berkelio-248". Física nuclear . 71 (2): 299. Código bibliográfico : 1965NucPh..71..299M. doi :10.1016/0029-5582(65)90719-4.
   "Los análisis isotópicos revelaron una especie de masa 248 en abundancia constante en tres muestras analizadas durante un período de aproximadamente 10 meses. Esto se atribuyó a un isómero de Bk ²⁴⁸ con una vida media superior a 9 [años]. No hay crecimiento de Cf ²⁴⁸ , y se puede establecer un límite inferior para la vida media β ^{− en aproximadamente 10 4} [años]. No se ha detectado actividad alfa atribuible al nuevo isómero; la vida media alfa es probablemente superior a 300 [años]. ]."
6. Este es el nucleido más pesado con una vida media de al menos cuatro años antes del " mar de inestabilidad ".
7. Excluidos los nucleidos " clásicamente estables " con vidas medias significativamente superiores a ²³² Th; por ejemplo, mientras que ^{el 113m} Cd tiene una vida media de sólo catorce años, la del ^113Cd es de casi ocho cuatrillones de años.