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Fotogeoquímica

La fotogeoquímica fusiona la fotoquímica y la geoquímica para estudiar las reacciones químicas inducidas por la luz que ocurren o pueden ocurrir entre los componentes naturales de la superficie de la Tierra. La primera revisión exhaustiva sobre el tema fue publicada en 2017 por el químico y edafólogo Timothy A. Doane, [1] pero el término fotogeoquímica apareció unos años antes como palabra clave en estudios que describían el papel de las transformaciones minerales inducidas por la luz en la conformación de la biogeoquímica de la Tierra; [2] esto describe de hecho el núcleo del estudio fotogeoquímico, aunque se pueden admitir otras facetas en la definición.

La luz solar facilita las reacciones químicas entre los componentes de la superficie de la Tierra.

El dominio de la fotogeoquímica

El contexto de una reacción fotogeoquímica es implícitamente la superficie de la Tierra, ya que es allí donde la luz solar está disponible (aunque otras fuentes de luz como la quimioluminiscencia no quedarían estrictamente excluidas del estudio fotogeoquímico). Las reacciones pueden ocurrir entre componentes de la tierra como rocas , suelo y detritos ; componentes del agua superficial como sedimentos y materia orgánica disuelta; y componentes de la capa límite atmosférica directamente influenciada por el contacto con la tierra o el agua, como aerosoles minerales y gases. La radiación ultravioleta visible y de onda media a larga es la principal fuente de energía para las reacciones fotogeoquímicas; las longitudes de onda de luz más cortas que aproximadamente 290 nm son completamente absorbidas por la atmósfera actual, [3] [4] [5] y, por lo tanto, son prácticamente irrelevantes, excepto en la consideración de atmósferas diferentes a la de la Tierra hoy.

Las reacciones fotogeoquímicas se limitan a las reacciones químicas no facilitadas por organismos vivos. Las reacciones que comprenden la fotosíntesis en plantas y otros organismos, por ejemplo, no se consideran fotogeoquímica, ya que el contexto fisicoquímico para estas reacciones lo instala el organismo y debe mantenerse para que estas reacciones continúen (es decir, las reacciones cesan si el organismo muere). Por el contrario, si un determinado compuesto es producido por un organismo y el organismo muere pero el compuesto permanece, este compuesto aún puede participar independientemente en una reacción fotogeoquímica aunque su origen sea biológico (por ejemplo, precipitados minerales biogénicos [6] [7] o compuestos orgánicos liberados de las plantas al agua [8] ).

El estudio de la fotogeoquímica se ocupa principalmente de los materiales que se encuentran en la naturaleza, pero puede extenderse para incluir otros materiales, en la medida en que sean representativos de los que se encuentran en la Tierra o guarden alguna relación con ellos. Por ejemplo, se han sintetizado muchos compuestos inorgánicos en el laboratorio para estudiar las reacciones fotocatalíticas . Aunque estos estudios no suelen realizarse en el contexto de las ciencias ambientales o de la Tierra , el estudio de dichas reacciones es relevante para la fotogeoquímica si existe una implicación geoquímica (es decir, si se producen de forma natural reactivos o mecanismos de reacción similares). De manera similar, la fotogeoquímica también puede incluir reacciones fotoquímicas de materiales que se encuentran en la naturaleza y que no son tocados por la luz solar, si existe la posibilidad de que estos materiales queden expuestos (por ejemplo, capas profundas del suelo descubiertas por la minería).

Los óxidos y oxihidróxidos de hierro (III) , como estos acantilados de ocre , son catalizadores comunes en las reacciones fotogeoquímicas.

A excepción de algunos casos aislados, [2] [9] [10] los estudios que encajan en la definición de fotogeoquímica no se han especificado explícitamente como tales, sino que se han categorizado tradicionalmente como fotoquímica, especialmente en el momento en que la fotoquímica era un campo emergente o se estaban explorando nuevas facetas de la fotoquímica. Sin embargo, la investigación fotogeoquímica puede distinguirse a la luz de su contexto específico y sus implicaciones, lo que brinda más exposición a esta "área poco explorada de la geoquímica experimental". [2] Los estudios anteriores que encajan en la definición de fotogeoquímica pueden designarse retroactivamente como tales.

Fotogeoquímica temprana

Los primeros esfuerzos que pueden considerarse investigaciones fotogeoquímicas se remontan a la "hipótesis del formaldehído" de Adolf von Baeyer en 1870, [11] en la que se propuso que el formaldehído era el producto inicial de la fotosíntesis de las plantas, formado a partir de dióxido de carbono y agua mediante la acción de la luz sobre una hoja verde. Esta sugerencia inspiró numerosos intentos de obtener formaldehído in vitro , que retroactivamente pueden considerarse estudios fotogeoquímicos. Muchos investigadores informaron sobre la detección de compuestos orgánicos como el formaldehído y los azúcares, generalmente mediante la exposición de una solución de dióxido de carbono a la luz, típicamente una lámpara de mercurio o la propia luz solar. Al mismo tiempo, muchos otros investigadores informaron resultados negativos. [12] [13] Uno de los experimentos pioneros fue el de Bach en 1893, [14] quien observó la formación de óxidos de uranio inferior tras la irradiación de una solución de acetato de uranio y dióxido de carbono, lo que implica la formación de formaldehído. Algunos experimentos incluyeron agentes reductores como gas hidrógeno, [15] y otros detectaron formaldehído u otros productos en ausencia de aditivos, [16] [17] aunque se admitió la posibilidad de que se haya producido poder reductor a partir de la descomposición del agua durante el experimento. [16] Además del enfoque principal en la síntesis de formaldehído y azúcares simples, ocasionalmente se informaron otras reacciones asistidas por luz, como la descomposición de formaldehído y la posterior liberación de metano , o la formación de formamida a partir de monóxido de carbono y amoníaco. [15]

En 1912, Benjamin Moore resumió la faceta principal de la fotogeoquímica, la de la fotocatálisis inorgánica : "el coloide inorgánico debe poseer la propiedad de transformar la luz solar, o alguna otra forma de energía radiante , en energía química". [18] Muchos experimentos, todavía centrados en cómo las plantas asimilan el carbono, exploraron de hecho el efecto de un "transformador" (catalizador); algunos "transformadores" efectivos eran similares a minerales naturales, incluido el óxido de hierro (III) o el hidróxido de hierro coloidal; [17] [19] [20] carbonato de cobalto, carbonato de cobre, carbonato de níquel; [17] y carbonato de hierro (II). [21] Trabajando con un catalizador de óxido de hierro, Baly [20] concluyó en 1930 que "la analogía entre el proceso de laboratorio y el de la planta viva parece por tanto ser completa", refiriéndose a su observación de que en ambos casos, una reacción fotoquímica tiene lugar en una superficie, la energía de activación es suministrada en parte por la superficie y en parte por la luz, la eficiencia disminuye cuando la intensidad de la luz es demasiado grande, la temperatura óptima de la reacción es similar a la de las plantas vivas y la eficiencia aumenta desde el extremo azul al rojo del espectro de luz.

Sin embargo, en esa época, los intrincados detalles de la fotosíntesis de las plantas todavía eran oscuros y la naturaleza de la fotocatálisis en general todavía se estaba descubriendo activamente; Mackinney en 1932 afirmó que "el estado de este problema [la reducción fotoquímica del CO2 ] es extraordinariamente complejo". [13] Como en muchos campos emergentes, los experimentos fueron en gran medida empíricos, pero el entusiasmo que rodeó a este trabajo temprano condujo a avances significativos en la fotoquímica. El principio simple pero desafiante de transformar la energía solar en energía química capaz de realizar una reacción deseada sigue siendo la base de la fotocatálisis basada en aplicaciones, más notablemente la fotosíntesis artificial (producción de combustibles solares ).

Después de varias décadas de experimentos centrados en la reducción del dióxido de carbono, el interés comenzó a extenderse a otras reacciones inducidas por la luz que involucraban materiales naturales. Estos experimentos generalmente se centraban en reacciones análogas a procesos biológicos conocidos, como la nitrificación del suelo [22], para la cual se informó por primera vez sobre su contraparte fotoquímica, la "fotonitrificación", en 1930. [23]

Clasificación de las reacciones fotogeoquímicas

Las reacciones fotogeoquímicas pueden clasificarse en función de la termodinámica y/o la naturaleza de los materiales involucrados. Además, cuando existe ambigüedad con respecto a una reacción análoga que involucra luz y organismos vivos ( fototrofia ), el término "fotoquímico" puede usarse para distinguir una reacción abiótica particular de la reacción fotobiológica correspondiente. Por ejemplo, "fotooxidación de hierro (II)" puede referirse a un proceso biológico impulsado por la luz (oxidación de hierro fototrófica o fotobiológica) [24] o a un proceso abiótico estrictamente químico (oxidación de hierro fotoquímica). De manera similar, un proceso abiótico que convierte agua en O 2 bajo la acción de la luz puede designarse como "oxidación fotoquímica del agua" en lugar de simplemente "fotooxidación del agua", para distinguirlo de la oxidación fotobiológica del agua que potencialmente ocurre en el mismo entorno (por algas, por ejemplo).

Termodinámica

Las reacciones fotogeoquímicas se describen mediante los mismos principios utilizados para describir las reacciones fotoquímicas en general y pueden clasificarse de manera similar:

  1. Fotosíntesis: en el sentido más general, la fotosíntesis se refiere a cualquier reacción activada por luz para la cual el cambio en la energía libre (ΔG o ) es positivo para la reacción en sí (sin considerar la presencia de un catalizador o luz). Los productos tienen mayor energía que los reactivos y, por lo tanto, la reacción es termodinámicamente desfavorable, excepto a través de la acción de la luz junto con un catalizador. [25] Los ejemplos de reacciones fotosintéticas incluyen la división del agua para formar H 2 y O 2 , la reacción de CO 2 y agua para formar O 2 y compuestos de carbono reducido como metanol y metano, y la reacción de N 2 con agua para producir NH 3 y O 2 .
  2. Fotocatálisis: se refiere a reacciones que se aceleran por la presencia de un catalizador (la luz en sí no es el catalizador, como se puede pensar erróneamente). La reacción global tiene un cambio negativo en la energía libre y, por lo tanto, se ve favorecida termodinámicamente. [25] Algunos ejemplos de reacciones fotocatalíticas incluyen la reacción de compuestos orgánicos con O 2 para formar CO 2 y agua, y la reacción de compuestos orgánicos con agua para dar H 2 y CO 2 .
  3. Fotorreacciones no catalizadas: las reacciones fotoinducidas o fotoactivadas se producen únicamente mediante la acción de la luz. Por ejemplo, la fotodegradación de compuestos orgánicos suele producirse sin catalizador si los propios reactivos absorben la luz.

Naturaleza de los reactivos

Cualquier reacción en el dominio de la fotogeoquímica, ya sea observada en el ambiente o estudiada en el laboratorio, puede clasificarse ampliamente según la naturaleza de los materiales involucrados.

  1. Reacciones entre compuestos naturales. La fotogeoquímica, tanto observacional como exploratoria, se ocupa de las reacciones entre materiales que se sabe que ocurren de forma natural, ya que esto refleja lo que sucede o puede suceder en la Tierra.
  2. Reacciones en las que no se sabe que uno o más de los reactivos ocurran de forma natural. Los estudios de reacciones entre materiales relacionados con materiales de origen natural pueden contribuir a la comprensión de los procesos naturales. Estos estudios complementarios son relevantes para la fotogeoquímica porque ilustran reacciones que pueden tener una contraparte natural. Por ejemplo, se ha demostrado que los suelos, cuando se irradian, pueden generar especies reactivas de oxígeno [26] y que los minerales arcillosos presentes en los suelos pueden acelerar la degradación de productos químicos sintéticos; [27] por lo tanto, se puede postular que los compuestos de origen natural se ven afectados de forma similar por la luz solar que actúa sobre el suelo. La conversión de N 2 a NH 3 se ha observado tras la irradiación en presencia del titanato de hierro Fe 2 Ti 2 O 7 . [28] [29] Aunque no se sabe que dicho compuesto se produzca de forma natural, está relacionado con la ilmenita (FeTiO 3 ) y la pseudobrookita (Fe 2 TiO 5 ), y puede formarse al calentar la ilmenita; [28] [30] Esto puede implicar una reacción similar con N 2 para los minerales naturales.

Catalizadores fotogeoquímicos

Catalizadores directos

Los catalizadores fotogeoquímicos directos actúan absorbiendo luz y posteriormente transfiriendo energía a los reactivos.

Minerales semiconductores

La mayoría de las reacciones fotogeoquímicas observadas involucran un catalizador mineral . Muchos minerales naturales son semiconductores que absorben una parte de la radiación solar. [31] Estos minerales semiconductores son frecuentemente óxidos y sulfuros de metales de transición e incluyen minerales abundantes y bien conocidos como la hematita (Fe 2 O 3 ), la magnetita (Fe 3 O 4 ), la goethita y la lepidocrocita (FeOOH) y la pirolusita (MnO 2 ). La radiación de energía igual o mayor que la brecha de banda de un semiconductor es suficiente para excitar un electrón de la banda de valencia a un nivel de energía más alto en la banda de conducción, dejando atrás un agujero de electrón (h + ); el par electrón-agujero resultante se llama excitón . El electrón y el agujero excitados pueden reducir y oxidar, respectivamente, especies que tienen potenciales redox adecuados en relación con los potenciales de las bandas de valencia y conducción. Los minerales semiconductores con intervalos de banda apropiados y niveles de energía de banda apropiados pueden catalizar una amplia gama de reacciones, [32] más comúnmente en interfaces mineral-agua o mineral-gas.

Compuestos orgánicos

Los compuestos orgánicos como las "sustancias bioorgánicas" [33] y las sustancias húmicas [34] [35] también son capaces de absorber luz y actuar como catalizadores o sensibilizadores, acelerando fotorreacciones que normalmente ocurren lentamente o facilitando reacciones que normalmente no ocurrirían en absoluto.

Catalizadores indirectos

Algunos materiales, como ciertos minerales de silicato , absorben poca o ninguna radiación solar, pero aún así pueden participar en reacciones impulsadas por la luz mediante mecanismos distintos a la transferencia directa de energía a los reactivos.

Producción de especies reactivas

La fotocatálisis indirecta puede ocurrir a través de la producción de una especie reactiva que luego participa en otra reacción. Por ejemplo, se ha observado la fotodegradación de ciertos compuestos en presencia de caolinita y montmorillonita, y esto puede ocurrir a través de la formación de especies reactivas de oxígeno en la superficie de estos minerales arcillosos. [27] De hecho, se han observado especies reactivas de oxígeno cuando las superficies del suelo están expuestas a la luz solar. [26] [36] Se encontró que la capacidad del suelo irradiado para generar oxígeno singlete era independiente del contenido de materia orgánica, y tanto los componentes minerales como orgánicos del suelo parecen contribuir a este proceso. [37] Se ha observado que la fotólisis indirecta en el suelo ocurre a profundidades de hasta 2 mm debido a la migración de especies reactivas; en contraste, la fotólisis directa (en la que el compuesto degradado absorbe la luz) se restringió a una "profundidad fótica" de 0,2 a 0,4 mm. [38] Al igual que ciertos minerales, la materia orgánica en solución, [39] [40] así como la materia orgánica particulada, [41] pueden actuar como un catalizador indirecto a través de la formación de oxígeno singlete que luego reacciona con otros compuestos.

Sensibilización de superficies

Los catalizadores indirectos también pueden actuar a través de la sensibilización superficial de los reactivos, por la cual las especies absorbidas en una superficie se vuelven más susceptibles a la fotodegradación. [42]

Catálisis verdadera

Estrictamente hablando, el término "catálisis" no debería utilizarse a menos que se pueda demostrar que el número de moléculas de producto producidas por número de sitios activos es mayor que uno; esto es difícil de hacer en la práctica, aunque a menudo se supone que es cierto si no hay pérdida de la fotoactividad del catalizador durante un período prolongado de tiempo. [25] Las reacciones que no son estrictamente catalíticas pueden designarse como "fotorreacciones asistidas". [25] Además, los fenómenos que involucran mezclas complejas de compuestos (por ejemplo, el suelo) pueden ser difíciles de clasificar a menos que se puedan identificar reacciones completas (no solo reactivos o productos individuales).

Enfoques experimentales

La gran mayoría de la investigación fotogeoquímica se realiza en el laboratorio, ya que es más fácil demostrar y observar una reacción particular bajo condiciones controladas. Esto incluye confirmar la identidad de los materiales, diseñar recipientes de reacción, controlar las fuentes de luz y ajustar la atmósfera de reacción. Sin embargo, la observación de fenómenos naturales a menudo proporciona la inspiración inicial para estudios posteriores. Por ejemplo, durante la década de 1970, se acordó en general que el óxido nitroso (N 2 O) tiene un corto tiempo de residencia en la troposfera, aunque la explicación real de su eliminación era desconocida. Dado que el N 2 O no absorbe luz en longitudes de onda superiores a 280 nm, la fotólisis directa se había descartado como una posible explicación. Luego se observó que la luz descompondría los clorometanos cuando se absorbían en arena de sílice, [42] y esto ocurría en longitudes de onda muy superiores a los espectros de absorción de estos compuestos. El mismo fenómeno se observó para el N 2 O, lo que llevó a la conclusión de que la materia particulada en la atmósfera es responsable de la destrucción del N 2 O a través de la fotólisis sensibilizada en la superficie. [43] De hecho, la idea de un sumidero de este tipo para el N 2 O atmosférico fue apoyada por varios informes de bajas concentraciones de N 2 O en el aire sobre los desiertos, donde hay una gran cantidad de partículas suspendidas. [44] Como otro ejemplo, la observación de que la cantidad de ácido nitroso en la atmósfera aumenta considerablemente durante el día condujo a una comprensión de la fotoquímica de la superficie de los ácidos húmicos y los suelos y a una explicación de la observación original. [45]

Reacciones fotogeoquímicas

La siguiente tabla enumera algunas reacciones reportadas que son relevantes para el estudio fotogeoquímico, incluyendo reacciones que involucran solo compuestos naturales así como reacciones complementarias que involucran compuestos sintéticos pero relacionados. La selección de reacciones y referencias dadas es meramente ilustrativa y puede no reflejar exhaustivamente el conocimiento actual, especialmente en el caso de reacciones populares como la fotofijación de nitrógeno para la cual hay una gran cantidad de literatura. Además, aunque estas reacciones tienen contrapartes naturales, la probabilidad de encontrar condiciones de reacción óptimas puede ser baja en algunos casos; por ejemplo, la mayoría del trabajo experimental relacionado con la fotorreducción de CO 2 se realiza intencionalmente en ausencia de O 2 , ya que O 2 casi siempre suprime la reducción de CO 2 . Sin embargo, en sistemas naturales, es poco común encontrar un contexto análogo donde el CO 2 y un catalizador son alcanzados por la luz pero no hay O 2 presente.

Reacciones en elciclo de nitrógeno

Reacciones en elciclo del carbono

Otras reacciones, incluidos los ciclos acoplados

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