Iolo se hizo público al revelar unas poesías hasta el momento desconocidas que eran obra de Dafydd ap Gwilym, generalmente considerado como uno de los grandes poetas galeses (1789).
Esos poemas eran falsificaciones, pero tuvieron una gran atención crítica durante años.
Su éxito le llevó a trasladarse a Londres, donde fundó una comunidad de bardos galeses, "Gorsedd", en una ceremonia de 1792 que tuvo lugar en Primrose Hill, Londres.
En sus trabajos, proclamaba que una tradición ancestral druida había sobrevivido intacta en el País de Gales, desafiando la conquista romana, la cristianización, la persecución de los bardos por el Rey Eduardo I, y otras adversidades.
Iolo fue el autor de Druid's Prayer o Gorsedd prayer (Gweddi'r Derwydd o Gweddi'r Orsedd, en galés), lo cual se ha convertido en algo básico para los rituales de las tradiciones "gorseddau" y para el Neodruidismo.