Su actuación en Alfie le valió nominaciones para el Óscar a la mejor actriz de reparto y para el Globo de Oro en la misma categoría, así como un premio BAFTA y un premio de la National Board of Review of Motion Pictures.
Merchant fue la primera esposa del dramaturgo Harold Pinter, a quien ella había conocido siendo él actor de teatro de repertorio, y con el que se casó en 1956.
La última obra de Pinter en la que trabajó Merchant fue Old Times (1971), interpretando a Anna.
Entre 1962 y 1969, Harold Pinter tuvo una relación clandestina con Joan Bakewell, sobre la cual informa la pieza de Pinter Betrayal, así como su adaptación cinematográfica, también titulada Betrayal (1983).
Pinter se fue, y Merchant solicitó el divorcio, concediendo entrevistas a tabloides en las que expresaba su disgusto.