Después de diferentes incursiones en diferentes facetas artísticas (fue escultor, escenógrafo y crítico de cine) en su ciudad natal, en 1954 Valentino Orsini dirigió junto a los Paolo y Vittorio Taviani (nacidos ambos en las ciudad de San Miniato) el documental San Miniato: luglio 1944.

Después de otros documentales, la mayoría con los hermanos Taviani, realizó sus primeras películas de ficción en 1962 y en 1963, ambas con los dos hermanos.

Después de otros documentales, Orsini dirigió su primera película de ficción I dannati della terra llegó en 1969.

En sus últimas películas su compromiso civil estuvo menos presente.

Entre sus alumnos figuran Gabriele Muccino, Francesca Archibugi, Fausto Brizzi, Salvatore Mereu, Giuseppe Petitto o Paolo Franchi.