En 1965, mientras William Hart trabajaba en una barbería de Filadelfia interpretó algunos temas para un cliente que lo puso en contacto con Thom Bell, un productor y arreglista del sello discográfico Cameo-Parkway Records que en ese momento estaba trabajando con Chubby Checker.

La primera composición que Hart presentó a Bell fue "He Don't Really Love You".

[5]​ El álbum debut de la banda, La La Means I Love You, fue publicado por Philly Groove Records en 1968,[4]​ incluyendo temas originales como "La-La (Means I Love You)", "Break Your Promise", "I'm Sorry" y "Can You Remember", así como versiones de los temas de Hal David/Burt Bacharach; "Alfie" y "The Look of Love".

[4]​ Sin embargo, la ausencia de Bell, hizo que la carrera de the Delfonics comenzara a decaer, y salvo el sencillo "Hey Love" y algunos éxitos menores como "When You Get Right Down to It", "I Don't Want to Make You Wait" y "I Told You So", la banda apenas tuvo repercusión después de 1975.

Las formaciones en estos años se vuelven confusas a medida en que los diferentes miembos cambian de grupo regularmente.

Mientras que las grabaciones eran realizadas por William Hart, Major Harris y Frank Washington, los conciertos eran interpretados por dos tríos diferentes con el apoyo de miembros adicionales.

[12]​ En 1989, Wilbert Hart, Major Harris y Frank Washington participaron en el The Arsenio Hall Show.

La formación integrada por William Hart, Major Harris y Frank Washington publicaron numerosas grabaciones y realizaron coros para el tema "After the Smoke is Clear", publicado en el álbum de 1996, Ironman de Ghostface Killah.

Randy Cain se reunió con los hermanos Harts en 2006 para una actuación, la primera juntos en décadas, para la gala de la Rhythm and Blues Foundation en Filadelfia donde recibieron un Pioneer Award.