Entre sus papeles más conocidos se encuentran la voz de Scott Tracy en la serie original Thunderbirds, el Capitán de la Fuerza Aérea "Ace" Owens en Dr. Strangelove or: How I Learned to Stop Worrying and Love the Bomb, Joe Donnelli y Malcolm Reid en Coronation Street, Edward R. Murrow en Gandhi y Louie Watterson en serie de Cartoon Network The Amazing World of Gumball.

[4]​ Rimmer apareció principalmente en papeles secundarios, especialmente en películas y series de televisión producidas en el Reino Unido.

[5]​[6]​ Sus apariciones incluyen papeles en películas como Dr. Strangelove or: How I Learned to Stop Worrying and Love the Bomb (1964), Rollerball (1975), La espía que me amó (1977), Gandhi (1982), Out of Africa (1985), Crusoe (1989), Spy Game (2001) y Batman Begins (2005).

[7]​ Durante su carrera, Rimmer apareció sin acreditar, entre otras películas, en Sólo se vive dos veces (1967), The Dirty Dozen (1967), Diamonds Are Forever (1971), Star Wars: Episodio IV - Una nueva esperanza (1977) y Superman II (1980).

También se cree que prestó su voz al personaje de Hamilton (interpretado por Robert Dix) en Vive y deja morir (1973).

[9]​ Redactó la historia del penúltimo episodio de la serie, "Ricochet" (1966), cuyo guion escribió el escritor Tony Barwick.

En 1980, Rimmer interpretó a Edward Condon en la miniserie Oppenheimer de la BBC, que fue retransmitida en los Estados Unidos en 1982, y apareció en la miniserie Master of the Game de 1984, junto a Dyan Cannon.

Esta marcó su segunda incursión en el mundo editorial, después de haber publicado su autobiografía From Thunderbirds to Pterodactyls cuatro años antes.

[22]​ Rimmer se casó con Sheila Logan en 1963; la pareja tuvo tres hijos: Damien, Ben y Paul.