Romola Garai vivió entre Singapur y Hong Kong hasta los 8 años, momento que emigró con su familia al Reino Unido, concretamente a Wiltshire.

A los 16 años se trasladó a Londres, donde estudió en la City of London School for Girls y formó parte del National Youth Theatre (teatro nacional juvenil).

Su carrera como actriz comenzó en el año 2000 trabajando en varias producciones televisivas, pero su gran oportunidad llegó en 2002 cuando obtuvo un papel en la película Nicholas Nickleby, adaptación de un clásico de Charles Dickens.

En la película de 2003 I Capture the Castle ella realizó el papel de la chica de 17 años, Cassandra Mortmain, gracias al cual obtuvo muy buenas críticas y fue nominada al premio a la actriz revelación de los British Independent Film Awards.

A continuación, participó junto con la actriz Reese Whiterspoon en Vanity Fair (La feria de las vanidades) dirigida por Mira Nair y basada en una novela del siglo XIX escrita por William Makepeace Thackeray.