Volvió a Escocia en 1847, y publicó su primer libro al año siguiente, titulado La Bahía de Hudson o Vida en las zonas salvajes de Norteamérica.
Durante un tiempo trabajó para la familia Constable, editores, pero en 1856 se dedicó íntegramente a la literatura, comenzando una larga serie de libros de aventuras para jóvenes.
Sus historias se caracterizan por poseer un tono sano y una considerable fuerza gráfica, pues el propio Ballantyne dibujaba las acuarelas que ilustraban sus relatos.
Agobiado por el exceso de trabajo, se retiró a Roma, donde escribió sus memorias, Personal Reminiscences of Book-making (Recuerdos personales haciendo libros, 1893) falleciendo en 1894.
Algunas de sus obras están traducidas al castellano.