Después de algunos cortometrajes publicitarios, consiguió un trabajo en una institución psiquiátrica donde empezó a experimentar en animación con los pacientes.

Es en la institución psiquiátrica, en 1960, donde realizó, en colaboración con el estudio Paul Grimault, Los dientes del mono (Les dents du singe, 1960), utilizando un guion escrito por los pacientes del Cour Cheverny.

Otro de sus colaboradores importantes fue Roland Topor, con quien Laloux hizo Tiempo muerto (Les temps morts, 1964), Los caracoles (Les escargots, 1965) y su trabajo más conocido, el largometraje El planeta salvaje (La planète sauvage, 1973).

Laloux también trabajó con Jean Giraud (Mœbius) para crear otro largometraje, de menor impacto mediático, Los amos del tiempo (Les maîtres du temps, 1982).

Estas versiones estadounidenses no tuvieron tanto éxito como las francesas y recaudaron menos de 400.000 dólares en su estreno.