Alcanzó popularidad internacional al encarnar al detective Columbo (Colombo en España y Columbo en América Latina) en una serie de televisión por la que ganó cuatro Premios Emmy y un Globo de Oro.
Durante los siguientes años, estuvo trabajando en todos los escenarios alternativos de Nueva York.
), interpretación que le vale su primera nominación como mejor actor de reparto al Oscar.
Ese mismo año también recibe una nominación a los premios Emmy por su papel de drogadicto en The Law and Mister Jones.
Se cuenta que el jefe de la productora Columbia Pictures, Harry Cohn, descartó ficharle porque le faltaba un ojo: «Por el mismo precio, tengo un actor con dos».
Pero no sería hasta la encarnación de un tímido y olvidadizo detective Columbo en la serie del mismo nombre (llamada "Colombo" en España) por lo que Falk llegaría al estrellato.
Vestido siempre con la misma gabardina, camisa, corbata y zapatos a lo largo de todos los episodios, Columbo era la antítesis del detective.
Además, en 1972 obtuvo un premio Tony por su papel en la comedia de Neil Simon The Prisoner of Second Avenue, que interpretó en Broadway.