Fue Vincent Astor Professor en la Universidad Rockefeller, y formó parte del Consejo Asesor Científico de la Cure Alzheimer's Fund.

Su hermana mayor fue la actriz Irene Kane, quién más tarde se convertiría en la escritora Chris Chase, fallecida en 2013 a los 89 años.

Su madre murió durante su infancia y su padre se volvió a casar en 1927.

Después de la Segunda Guerra Mundial, asistió al Hamilton College donde se graduó en 1948 con una licenciatura en matemáticas y en física.

Inició sus estudios en la Universidad Johns Hopkins en el laboratorio de Haldan Keffer Hartline.

Fue miembro del grupo de Scientific Governors en The Scripps Research Institute.

Paul Greengard tuvo dos hijos de su primer matrimonio, Claude y Leslie.