[4]​ En 1956, Carroll ganó un Premio Emmy por su trabajo en Caesar's Hour y fue recurrente en la sitcom Make Room for Daddy desde 1961 hasta 1964.

Apareció como invitada en la serie de antología dramática The DuPont Show with June Allyson.

Sus frecuentes papeles en televisión en los 80 incluyen a la dueña del periódico Hope Stinson en The Ted Knight Show (antes Too Close for Comfort) durante su temporada final en 1986; y a Gussie Holt, la madre del personaje de Suzanne Somers en la sitcom She's the Sheriff (1987–1989).

tales como Un cachorro llamado Scooby-Doo, Galaxy High, Foofur y A Goofy Movie.

En 1989, Carroll interpretó a la bruja del mar Úrsula en la película de Disney La sirenita y cantó "Poor Unfortunate Souls".

Carroll también apareció en varios programas de juegos incluyendo Celebrity Sweepstakes, You Don't Say, To Tell the Truth, Password y I've Got a Secret.

Miembro del Actors Studio, también tuvo una exitosa carrera en el teatro, apareciendo en numerosas obras incluyendo producciones de Our Town y Electra.