Fue miembro de una familia de farmacéuticos y botánicos, que incluye a nombres notables, como Francesc Xavier Bolòs Germà (1773-1884), Estanislau Vayreda Vila (1848-1901) y su padre Antoni de Bolòs Vayreda (1889-1975).
Presidió la Sección de Ciencias Biológicas del Institut d'Estudis Catalans, en el que había ingresado en 1964, entre 1989 y 1992.
Fue discípulo de Pius Font i Quer y del fundador de la fitosociología, Josias Braun-Blanquet, con quien publicó Les groupements végétaux du bassin moyen de l'Ebre et leur dynamisme (1958).
Como florista su principal obra fue la Flora dels Països Catalans (1984-2001), un esfuerzo por registrar exhaustivamente el conocimiento acumulado hasta el momento, que dirigió junto a Josep Vigo Bonada.
Su obra publicada incluye más de 200 títulos entre libros, artículos y colaboraciones en obras colectivas.