Nació en Kalamata en 1852 y publicó sus primeros estudios sobre folclore a los trece años, en revistas de Atenas.
Él mismo define como meta «buscar (y hallar) en la Grecia moderna la Antigüedad» (Mitología neohelénica, p. 3).
Politis respondía así a la tesis del investigador alemán Jacob Philipp Fallmerayer, para quien los griegos del siglo XIX tenían un fuerte componente eslavo y no podían considerarse legítimos herederos de la cultura clásica.
Su obra fundamental sobre el tema es Mitología neohelénica, publicada en dos tomos en 1871 y 1874, un tratado en el que recorre exhaustivamente las creencias populares de su época, comparándolas con las de la Grecia antigua y otras culturas.
Sus libros Refranes (1899-1902), Tradiciones (1904), y Canciones del pueblo griego (selección) (1914) constituyen el repertorio clásico de sus respectivos campos.