Su primer éxito llegó con el personaje principal de The Heart of Maryland (1895), obra a la cual siguió la aún más sensacional Zaza (1898) y Madame Du Barry (1901).

Cuando rompió con Belasco en 1906 tras su nuevo matrimonio, Carter ya estaba pasada de moda, por lo que abandonó Broadway para actuar en el vodevil.

En 1915 el pionero productor George Kleine contrató a Carter para recrear Madame Du Barry en el cine.

Aunque se retiró en California, volvió a la gran pantalla en dos ocasiones en 1935, primero como la esposa del personaje de George F. Marion en el western The Rocky Mountain Mystery, basado en una obra de Zane Grey, y después en un pequeño papel en el film Becky Sharp, protagonizado por Miriam Hopkins.

Leslie Carter falleció en 1937 en Santa Mónica (California) a causa de una enfermedad cardiaca.