En 1822, asistió al convento alcantarino de Grumo Nevano, dedicado a Santa Catalina y San Pascual.

Allí, bajo la guía espiritual del padre Fortunato della Croce y del hermano Modestino di Gesù e Maria da Ischia, el joven maduró su voluntad de consagrarse a la Orden Franciscana, así que en noviembre del mismo año ingresó en el noviciado de Santa María Occorrevole en Piedimonte Matese, vistiendo el hábito alcantarino y tomando el nombre de hermano Modestino de Jesús y María (Modestino di Gesù e Maria), en honor a su maestro fallecido unos meses antes.

Siempre llevaba consigo la imagen de Nuestra Señora del Buen Consejo y era muy querido por el pueblo, que le llamaba Gesùcristiello ("pequeño Cristo", en napolitano).

Compartió muchas iniciativas espirituales con el arzobispo de Nápoles, el cardenal Sisto Riario Sforza, y fue confidente personal del papa Pío IX.

Cuando el cólera asoló la capital en 1854, Modestino siguió acudiendo a los enfermos para llevarles consuelo y oraciones, como siempre había hecho, y acabó enfermando él mismo.