Su padre, Arnold Theiler, fue un virólogo y bacteriólogo veterinario suizo.

Estudió en la Pretoria Boys High School, la Universidad de Rhodes y en la Escuela Médica de la Universidad del Cabo, donde se graduó en 1918.

Se convirtió en asistente de Andrew Sellards y empezó a trabajar en la fiebre amarilla.

En 1926 refutaron a Hideyo Noguchi que la fiebre amarilla era causada por una bacteria, y en 1928 el año después que la enfermedad fue identificado concluyentemente como un virus, ellos mostraron que los virus de África y Sudáfrica eran idénticos inmunológicamente.

Murió, sin haber obtenido la ciudadanía de Estados Unidos,[3]​ en New Haven (Connecticut).