Como entrenador, dirigió a nueve clubes –Atlético, Barcelona, Espanyol, Betis, Sevilla, Valencia, Mallorca, Oviedo y Fenerbahçe–, sumando un total de 757 partidos en Primera División.

Con el equipo blanco no dispone de oportunidades, y finalmente es cedido durante las siguientes temporadas a cuatro equipos: Real Club Recreativo de Huelva, Hércules, Úbeda y Plus Ultra.

En la temporada siguiente ficha por el Betis, en el que milita tres temporadas disputando 82 partidos y marca 33 goles, desvinculándose del Real Madrid, con el que no llegó a debutar en partido oficial.

En ese club jugaba como interior derecho erigiéndose en el cerebro organizador del ataque rojiblanco.

En su primera temporada en el Atlético consiguió una Copa del Rey y quedó segundo en el campeonato de Liga.

En la temporada 1969-1970 obtuvo el Trofeo Pichichi, compartido con Amancio Amaro y José Eulogio Gárate; los tres anotaron 16 goles.

Luis Aragonés, que esa temporada había jugado seis partidos de Liga, decide tras la petición del club, retirarse como futbolista e iniciar su carrera como entrenador.

Esa primera temporada, el Atlético, vigente subcampeón de Europa, disputa la Copa Intercontinental ante Club Atlético Independiente, debido a que el Bayern de Múnich rechazó disputarla por los problemas políticos acontecidos en Argentina.

[13]​ Permanece dos temporadas, logrando en su primer año el título de Copa del Rey ante el Real Madrid en el Bernabéu.

[14]​ En la 1995-96 es contratado por el Valencia,[15]​ en el que permanece otras dos campañas, obteniendo el subcampeonato de Liga en su primera temporada.

La temporada 1997-98, dirige al Betis por segunda vez en su carrera;[16]​ la 1999-2000, se hace cargo del Real Oviedo;[17]​ y la 2000-01, dirige al Mallorca,[18]​ con el que logra el récord de puntos, igualando el mejor puesto histórico del club en Primera División, con una tercera posición que dio acceso a disputar la única participación del cuadro balear en Liga de Campeones.

El entrenador, debutante en la categoría de plata, consigue el objetivo, concluyendo primero el campeonato y retornando a la élite del fútbol nacional.

Finalmente, anuncia su retirada en diciembre de 2013; aunque posteriormente matiza que si le ofrecen volver a entrenar, se lo pensaría.

[31]​ La selección de Luis Aragonés, quien había avanzado su no continuidad en el cargo tras la disputa del campeonato, quedó encuadrada en el grupo D, junto a Suecia, Grecia y Rusia.

En el segundo partido contra Suecia, ganó 2-1 con goles de Torres y Villa.

[32]​ España eliminó a los italianos en la tanda de penaltis (4-2), tras el 0-0 del tiempo reglamentario y la prórroga.

En semifinales, se impusieron por un contundente 0-3 a Rusia, con goles de Xavi, Güiza y Silva.