En 1877, llevó a cabo la licuación del dióxido de nitrógeno por medio de un frío instantáneo obtenido con una descompresión brusca del gas siendo muy comprimido.

El mismo año, fue la primera persona en licuar el oxígeno, el hidrógeno, en la atmósfera, naciendo el aire líquido.

Tuvo éxito en producir gotas de oxígeno líquido en 1877 pero por un método diferente del que uso Raoul Pictet.

El gas comprimido se lo permitía expandirse rápidamente, enfriándolo cada vez más.

Cuentan entre sus logros que Cailletet instaló un gran manómetro en la torre Eiffel para investigar la resistencia del aire de cuerpos cayendo.