Su padre fue el Mayor General Gregorios Papoulias, fallecido cuando Károlos tenía siete años.
[3] Además de su griego materno, también hablaba inglés, francés, alemán e italiano.
También fue miembro fundador y presidente de la Asociación para el Patrimonio Lingüístico Griego.
[3] Participó activamente en la juventud de izquierda EPON cuando era joven.
[4] Estuvo casado con Mary Panou y tenía tres hijas.